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[材料资讯] 黄远标和曹荣研究员等在液态多孔配位笼研究中取得新进展

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发表于 2023-9-5 08:57:34 | 显示全部楼层 |阅读模式
传统固态多孔材料因其在气液固反应中,孔道多被溶剂所占据导致气体难以接触反应活性位点而受到限制,而兼具流动性和多孔性的多孔液体(Porous liquids, PLs)材料则有可能解决此问题。但高性能的多孔液体的制备因其多孔性和流动性的矛盾存在巨大的挑战,尤其是具有本征液态多孔性性的材料。因此有必要发展新型合成手段制备液态多孔材料,使得其保持多孔固体的永久孔隙度,而且具有液体的流动性,提高气体在孔材料中的浓度,改善气体与活性位点的接触,从而增大反应活性。金属-有机配位笼由于其离散的零维骨架结构、可接近的内腔和独特的化学微环境,能够通过富集底物、稳定反应中间体和促进区激活表现出高效的催化能力和选择性。众所周知,聚乙二醇和咪唑鎓盐一般是液态试剂,利用这些官能团对金属-有机配位笼进行功能化修饰有望降低其熔点使其液化从而得到本征多孔液体。

本征多孔液体

本征多孔液体
        近日,中国科学院福建物质结构研究所的黄远标和曹荣研究员等在之前该团队制备的液态多孔MOF材料(Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 60, 20915–20920)基础上,发展了一种直接自组装法,利用一种聚乙二醇修饰的咪唑鎓盐官能化羧酸配体与杯芳烃和金属盐通过超分子自组装反应制备了一种全新的本征多孔液体,其具有永久的孔隙性和流动性,其具有较高的CO2吸附、储存能力。可以通过吸附、浓缩CO2分子从而使其达到比在传统溶剂中更高的密度。因此,储存在该液态多孔笼中的CO2分子可以在温和条件下高效地转化为具有高附加值的甲酰化产物,其催化性能远远超过普通多孔固体和非多孔PEG-咪唑鎓盐等对比材料,并能在保持较高活性的前提下实现多次回收循环。
       相关成果近期发表在国际期刊《自然通讯》上(A porous metal-organic cage liquid for sustainable CO2 conversion reactions. Nat Commun 2023, 14, 3317),论文第一作者为国科大何畅博士(现已入职福建理工大学),通讯作者为黄远标研究员和曹荣研究员,司端惠助理研究员进行了结构模拟。
       论文链接:https://doi.org/10.1038/s41467-023-39089-x
        文章来源:福建物构所
      曹荣,男,1966年8月生于福建长汀。现为中国科学院福建物质结构研究所所长、研究员、博士生导师、学术委员会副主任、学位评定委员会副主任;结构化学国家重点实验室学术委员会委员;《中国化学》、《无机化学学报》、《结构化学》编委,1986年毕业于中国科学技术大学近代化学系,1989年获中国科学院福建物质结构研究所硕士学位,1993年获中国科学院福建物质结构研究所博士学位后分配在物构所工作,1994年7月晋升为副研究员,1998年2月晋升为研究员、11月获博士生导师资格,曾在香港理工大学应用生物及化学科技系做博士后、日本名古屋大学物质科学国际研究中心做日本学术振兴会(JSPS)特别研究员。2002入选中国科学院福建物质结构研究所“百人计划”,2003年获国家杰出青年基金,2004年获政府特殊津贴,2006年入选“新世纪百千万人才工程”国家级人选。曾获中国青年科技奖(2006年)、中国化学会青年化学奖(1998年)、福建省青年科技奖(1998年)、运盛(福建)青年科技奖(2003年),作为主要完成者获国家自然科学奖二等奖一次(2002年,排名第三),中国科学院自然科学奖一等奖一次(2001年,排名第三)、二等奖一次(2000年,排名第二),发表SCI论文170多篇,论文被他人引用超过1600次。主要研究领域为无机-有机杂化材料及超分子化学、纳米分子材料、有机-无机复合膜及介孔材料等。承担了国家973计划、国家杰出青年基金、中科院“百人计划”、国家自然科学基金重大项目、重点项目、面上项目、青年项目、省自然科学基金重点项目、中国科学院重要方向性项目等多项研究课题。
       黄远标,博士,中国科学院福建物质结构研究所研究员。2009年博士毕业于复旦大学。同年加入中科院福建物构所,任助理研究员;2011年12月被评为副研究员,2014年-2015年在日本产业技术综合研究所开展JSPS 研究,2017年被评为研究员。现为中科院福建物构所硕士生导师,中科院“青年创新促进会”入选者,中科院海西研究院“春苗”人才获得者。主持三项国家自然科学基金,重点参与一项973计划。目前主要从事多孔催化材料的研究,在国际专业期刊J. Am, Chem. Soc; Chem. Sci.; Chem. Soc. Rev.; J. Catal.、 JMCA、等发表50余篇SCI论文(其中第一或通讯作者论文22篇),被引用1100余次,H因子为21。








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