彭天右、李仁杰课题组在《先进材料》发表电催化全分解水新进展

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近日，《先进材料》（Advanced Materials）以研究性论文（Research Article）的形式，在线发表了化学与分子科学学院彭天右、李仁杰课题组关于镍卟啉作为双功能电催化剂用于全分解水的研究结果，揭示了氢键作用对催化中心微环境及其全分解水性能的调控机制。论文题目为《镍(II)卟啉双功能电催化剂微环境的氢键调控用于高效全分解水》（“Hydrogen-Bond Regulation of Microenvironment of Ni(II)-Porphyrin Bifunctional Electrocatalysts for Efficient Overall Water Splitting”），彭天右教授，李仁杰副教授为通讯作者，博士研究生张妍妍为第一作者。

        开发清洁能源和减少温室气体排放为21世纪全世界关注的重点课题。近些年来，该课题组响应国家“双碳战略”，致力于基于光(电)催化的能源转换研究，发展了以卟啉、酞菁为催化位点的光(电)催化制氢、二氧化碳还原或全分解水体系等能源转换体系(Adv. Mater. 2022, 34, 203139；Appl. Catal. B 2022, 318, 121822；Appl. Catal. B 2022, 318, 121865；Adv. Energy Mater. 2021, 11, 2003575；Adv. Funct. Mater. 2021, 31, 2009819；Adv. Funct. Mater. 2021, 31, 2107290；Appl. Catal. B 2021, 291, 120128)。
         在上述研究的基础上，该课题组通过化学修饰卟啉周边取代基，调控吡啶N的位置，合成了N原子位于邻位、间位或对位的四吡啶基镍(II)卟啉(o-NiTPyP、m-NiTPyP和p-NiTPyP)，并将其用于全解水体系的双功能电催化剂。结果表明，碳纳米管上的m-NiTPyP表现出最佳的电催化全分解水性能，在碱性电解质中10 mA cm-2电流密度下的析氧反应和析氢反应过电位分别为267 mV和138 mV。实验和理论计算结果表明，不同位置的吡啶取代基N原子可通过与供氢中间体(*OOH或H-OH)形成不同强度的氢键相互作用，进而调控催化活性位点周围微环境发生微妙的变化，从而影响其全分解水性能。其中，m-NiTPyP中吡啶N原子与供氢中间体的H原子具有更强的氢键作用和更小的催化中心(N-Ni-N)键角，因而表现出最佳的全分解水性能。该项工作的镍(II)卟啉作为一个良好的分子催化剂模型体系可以用于揭示氢键调控的电催化剂微环境对全分解水性能的影响机制。
        该项工作得到了课题组张静副教授和湖北大学张跃兴教授的大力支持，以及国家自然科学基金（21975190、21871215、216301003、21573166）、深圳市科技计划项目（JCYJ20180302153921190）和湖北省创新研究群体基金（2014CFA007）的经费支持。
         文章链接：https://doi.org/10.1002/adma.202210727
           文章来源：武汉大学
        彭天右,武汉大学教授。1998年7月于武汉大学获博士学位并留校任教，04年破格晋升教授。01年10月至03年5月Kyoto University博士后，其间兼任日本基础化学研究所外国人特别研究员。03年3-4月访问Rochestor University、New Jersey State University。04年7月至8月京都大学福井谦一研究中心客座研究员。05年10月应邀访问香港浸会大学。07年7月访问新加坡国立大学和南洋理工大学。08年11月访问Wisconsin-Madison和Delaware大学。已发表论文200余篇，其中SCI论文170余篇，他引3000余次。获发明专利13项，现兼任无机化学研究所主任。
        李仁杰，博士，副教授，武汉大学化学与分子科学学院副教授，美国化学协会会员Member, Aemrican Chemical Society (ACS)；中国化学协会会员；《中国化学快报》青年编委。