包信和、汪国雄、高敦峰等提出酸性二氧化碳电解新策略

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近日，我所催化基础国家重点实验室纳米与界面催化研究组（502组）包信和院士、汪国雄研究员、高敦峰研究员团队在酸性二氧化碳（CO2）电解制备燃料和化学品研究中取得新进展，通过催化剂微环境调控，实现了工业级电流密度下高能量效率和高碳利用效率的酸性CO2电解制一氧化碳（CO），并组装出酸性/碱性串联CO2电解系统，显著提高了CO2电解制多碳产物的碳利用效率。
　　CO2电解反应利用可再生能源产生的电能将CO2转化为高附加值燃料和化学品，是近年来快速发展、极具应用前景的负碳技术。当前，CO2电解过程走向实际应用所面临的一个关键挑战是碱性和中性条件下碳损失严重，导致CO2利用效率较低（<50%）。
　　本工作选用Ni-N-C作为模型催化剂，通过改变酸性膜电解器中阳极电解质组成和CO2压力来调控阴极催化剂微环境（局部H+、K+、CO2浓度），实现了工业级电流密度下高能量效率和高碳利用效率的酸性CO2电解制CO。在最优反应条件下，总电流密度500 mA cm-2时CO法拉第效率达到95%，对应全电池能量效率为39%。与碱性电解相比，CO2损失量降低了86%，CO2单程利用效率最高达到85%。综合考虑法拉第效率、电流密度、CO2流速和单程利用效率等性能指标，本工作报道的酸性CO2电解性能显著优于文献值。理论计算研究揭示了Ni-N-C催化剂微环境中H+和K+通过电场效应对*CO2中间物种的稳定作用。团队进一步组装了酸性/碱性串联CO2电解系统，通过CO2-CO-C2+串联电解路径实现了CO2高利用效率地转化为C2+产物。上述工作为CO2电解的实际应用提供了参考。

　　相关研究成果以“Tailoring acidic microenvironments for carbon-efficient CO2 electrolysis over Ni-N-C catalyst in a membrane electrode assembly electrolyzer”为题，于近日发表在《能源环境科学》（Energy & Environmental Science）上。该工作的共同第一作者是我所502组博士研究生李合肥和毕业生李昊博博士。上述工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金、中科院A类先导专项“变革性洁净能源关键技术与示范”、国家教育部能源材料化学协同创新中心（2011·iChEM）、我所创新基金等项目的支持。（文/图 李合肥、高敦峰）
　　文章链接：https://doi.org/10.1039/D2EE03482D
       文章来源：大连化物所
       汪国雄，1979年出生，博士，中国科学院大连化学物理研究所研究员，博士生导师。2000年毕业于武汉大学化学与分子科学学院，获理学学士学位。同年进入中国科学院大连化学物理研究所，2006年获物理化学专业博士学位。毕业后留所工作，任助理研究员。2007年9月-2010年12月在日本北海道大学触媒化学研究中心从事博士后研究工作。2010年12月以所百人计划进入到催化基础国家重点实验室工作，任副研究员。2015年6月任研究员，2017年7月担任DNL21部B类组群碳基资源电催化转化研究组组长。在J. Am. Chem. Soc., Energy Environ. Sci., Nano Energy等学术期刊上发表论文60余篇，申请中国发明专利15件。
      包信和，男，汉族，1959生于江苏省。理学博士，中国科学院大连化学物理研究所研究员，博士生导师。1987年获复旦大学理学博士学位；1987-1989年在复旦大学化学系任教；1989-1995年获洪堡基金资助在德国马普协会柏林FRITZ-HABER研究所进行合作研究；1995年至今，在大连化学物理研究所工作，任催化基础国家重点实验室研究员，博士生导师，所学术委员会主任，洁净能源国家实验室（筹）能源基础和战略研究部部长，中国科学院研究生院教授；2000年8月至2007年2月，任中国科学院大连化学物理研究所所长；2009年4月至2014年6月任中国科学院沈阳分院院长；2009年当选为中国科学院院士；2015年7月至2017年6月任复旦大学常务副校长；2017年6月8日起任中国科学技术大学校长。
        高敦峰，男，理学博士，研究员，博士生导师。1987年出生于山东东平。2009年本科毕业于中国石油大学（材料化学专业），同年保送到中国科学院大连化学物理研究所硕博连读，2015年获理学博士学位（物理化学专业），导师：包信和院士、汪国雄研究员。2015-2019年先后在德国波鸿鲁尔大学和马普学会弗里茨哈伯研究所开展博士后研究，合作导师：Beatriz Roldan Cuenya教授。2019年9月作为引进人才回到大连化物所工作，任副研究员，2021年1月晋升为研究员。入选大连化物所张大煜青年学者。主要研究方向为二氧化碳电还原、甲烷电氧化、电解水等电催化反应及其催化材料。相关研究工作发表在Nat. Catal., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., ACS Nano, Acc.Chem. Res., ACS Catal., ACS Energy Lett., Sci. China Chem.等期刊上。近年来在发表研究论文40篇（ResearcherID: O-9905-2015），申请和授权发明专利2项，主持和参与基金委、中科院多项课题，担任Nature Catalysis, ACS Catalysis, Applied Catalysis B等期刊审稿人。