傅强、慕仁涛研究员团队基于氢溢流原子可视化研究提出表面晶格限域增强氢溢流机制

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近日，我所催化基础国家重点实验室纳米与界面催化研究组（502组）傅强研究员和慕仁涛研究员团队在表面氢溢流原子可视化研究上取得进展，发现氧化物表面结构对氢溢流的有效调控，利用表面晶格限域效应提升氢溢流速率。
　　氢活化和氢溢流是诸多涉氢反应的重要基元过程，对其进行有效调控是提高涉氢催化反应性能的关键。该团队在前期的研究中通过构筑氧化物表界面活性中心调控H2活化（ACS Catal.，2022），利用氢溢流形成的表面氢物种提升反应选择性和催化剂稳定性（Angew. Chem. Int. Ed.，2019；ACS Catal.，2022; J. Phys. Chem. Lett.，2022），并通过氢溢流再生“Ni-O路易斯酸碱对”活性中心实现H2O的有效活化（J. Phys. Chem. Lett.，2021）。

　　在本工作中，研究人员在Pt(111)衬底表面构建MnO(001)和Mn3O4(001)单层结构。近常压扫描隧道显微镜（NAP-STM）原位成像显示，在MnO(001)表面氢物种沿着晶格条纹一维扩散，而在Mn3O4(001)表面上呈现出二维扩散特征，并且在MnO(001)上的扩散速率是Mn3O4(001)上的4倍。理论研究表明，氧化锰表面晶格中合适的O-O间距有利于氢扩散，而存在低配位表面O原子则抑制氢扩散。本工作揭示了氧化物表面晶格限域效应对氢溢流的促进作用。
　　相关研究成果以“Direct observation of accelerating hydrogen spillover via surface-lattice-confinement effect”为题，于近日发表在《自然—通讯》（Nature Communications）上。该成果的共同第一作者是我所502组博士研究生刘怡敬、张燃焜和博士后林乐。该研究得到国家重点研发计划、国家自然科学基金、中科院碳中和光子科学中心等项目的资助。（文/图 慕仁涛、刘怡敬）
　　文章链接：https://doi.org/10.1038/s41467-023-36044-8
       文章来源：大连化物所
       傅强，中国科学院大连化学物理研究所研究员。1996年和2000年在北京理工大学分别获得学士和博士学位；2000年到2006年先后在德国马普学会金属研究所(Max Planck Institute for Metal Research)和Fritz Haber研究所(Fritz Haber Institute of the Max Planck Society)做博士后研究；2006年受聘到中国科学院大连化学物理研究所工作，2008年获中国科学院"百人计划"择优支持终期评估获优秀。现为催化基础国家重点实验室研究员，博士生导师，大连洁净能源国家实验室仿生能源材料与系统研究组组长。1999年获首届中国科学院奖学金；2000年获德国马普奖学金；2008年获首届中科院沈阳分院优秀青年学者奖；2011年获辽宁青年科技奖；2012年获得国家自然科学基金委优秀青年基金资助。
        慕仁涛，男，博士，研究员。2006年毕业于山东师范大学，获化学学士学位；2012年毕业于中国科学院大连化学物理研究所，获得物理化学专业博士学位，师从包信和院士和傅强研究员。2012年至2015年在美国西北太平洋国家实验室从事博士后研究工作，2016年加入天津大学工作，2019年加入大连化物所。研究方向：（1）氧化物缺陷结构的科学构筑及其催化性能的多尺度调变；（2）单原子催化的动态可视研究；（3）多相催化中的水科学。在JACS，Angew. Chem.，Sci. Adv.，Nat. Commun.，PNAS，Chem. Soc. Rev.，ACS Catal.等学术期刊上发表论文60余篇，申请发明专利10余项。