吴凯丰研究员团队揭示量子点激子精细能级裂分及量子拍频新机制

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近日，我所光电材料动力学研究组 (1121组) 吴凯丰研究员团队等在胶体量子点超快光物理研究中取得新进展，观测到CsPbI3钙钛矿量子点中激子精细结构裂分导致的系综量子拍频，并提出了一种通过温度诱导晶格畸变进而调控裂分能的新机制。
　　在半导体量子点中，形貌或晶格对称破缺导致的电子—空穴各向异性交换作用使激子能级发生精细结构裂分（FSS）。FSS亮激子态可用于量子态相干操控或偏振纠缠光子对发射。观测和调控FSS对这些应用至关重要。由于FSS能量对量子点的尺寸、形貌非常敏感，通常需要在液氦温度下测定单个或少数量子点的发射谱来测定FSS。因此，在系综水平观测FSS极具挑战，尤其是定量调控FSS尚未有报道。

　　吴凯丰团队一直致力于胶体量子点的超快光物理与光化学研究。本工作中，研究团队利用圆偏振飞秒瞬态吸收光谱（即瞬态圆二色谱），在液氮到室温区间测定了溶液合成、成本低廉的CsPbI3钙钛矿量子点系综的亮激子FSS。研究发现，FSS能量可通过量子点尺寸进行调控，在液氮温度下最高可达1.6meV。更有趣的是，同一样品的FSS能量展现出强烈的温度依赖性，温度越低，裂分越大，这在以往的外延生长或胶体量子点体系都未有观测到。
　　通过变温的晶格结构表征，结合美国能源部能源前沿研究中心Peter Sercel博士的有效质量模型理论计算，研究团队发现这种温度依赖的FSS源于CsPbI3钙钛矿高度动态的晶格结构：降温能加剧Pb-I八面体扭曲，降低晶格对称性，进而增大FSS。此外，这些晶格扭曲的正交相量子点却仍然拥有准立方相晶面，该特性使亮激子之间产生避免交叉的精细结构能量间隙。实验上观测到的系综层面量子拍频正是对应于该能量间隙。
　　该工作精准测定了胶体量子点系综的亮激子精细结构裂分，提出了通过温度诱导CsPbI3量子点晶格畸变进而调控亮激子裂分能的新原理，展示了其在量子信息科学领域的重要应用潜力。
　　相关文章以“Lattice distortion inducing exciton splitting and coherent quantum beating in CsPbI3 perovskite quantum dots”为题，于近日发表在《自然—材料》（Nature Materials）上。该工作的第一作者是我所1121组毕业生韩瑶瑶博士。上述工作得到中科院稳定支持基础研究领域青年团队计划、国家重点研发计划、我所创新基金等项目的支持。（文/图 韩瑶瑶）
　　文章链接：https://doi.org/10.1038/s41563-022-01349-4
         文章来源：大连化物所
       吴凯丰，中国科学院大连化学物理研究所研究员，博士生导师。1989年10月出生于江西省高安市； 2010年于中国科学技术大学材料科学与工程系获得理学学士学位；之后在美国埃默里大学从事超快光谱学研究，师从Tim Lian教授，2015年获得物理化学博士学位；2015至2017年在美国洛斯阿拉莫斯国家实验室以主任奖学金学者身份从事博士后研究工作，合作导师为Victor Klimov。 2017年入选中组部青年##计划，入职中科院大连化学物理研究所，被聘为分子反应动力学国家重点实验室研究员，任光电材料动力学研究组组长，从事光电转换材料的超快动力学和器件应用研究，近五年内第一或通讯作者身份在《Science》、《Nature Nanotech.》、《Nature Photon.》、《Nature Energy》、《Chem. Soc. Rev.》、《Acc. Chem. Res.》、《J. Am. Chem. Soc.》等国际知名学术期刊上发表论文20余篇。