王方军、肖春雷等提出紫外激光解离生成金纳米团簇及原位质谱表征新方法

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近日，我所生物分子结构表征新方法研究组（1822组）王方军研究员、基元反应动力学研究组（1111组）肖春雷研究员、催化反应化学研究组（501组）李杲研究员等合作，采用193nm脉冲紫外激光解离—质谱装置，实现了有机配体保护金团簇前体高效气相解离生成400余种不同尺寸、组成和电荷价态金纳米团簇，并对其稳定性和化学性质进行了高通量原位质谱表征。
　　金属纳米团簇具有离散电子结构和类分子性质，被广泛认为是金属原子和金属材料之间的过渡相。近年来，外周有机配体保护的金纳米团簇材料的合成方法发展迅速，并在光化学、催化、化学传感、药物输送和生物成像等跨学科研究领域广泛应用。金属团簇的化学性质取决于其尺寸、组成及几何和电子结构，无法通过已知团簇性质进行理论推测。制备具有不同尺寸、结构的金属纳米团簇并对其化学性质进行高通量表征具有挑战。

　　本工作中，科研人员采用193nm脉冲紫外激光解离—质谱装置实现了有机配体保护金团簇前体的高效气相解离；发现193nm激光可以在单脉冲5ns内实现外周保护配体的有效剥离，并且可诱导内部金属团簇核发生充分碎裂，从而生成400多个Au纳米团簇，包括不同尺寸（1至142个Au原子），多种电荷（1+，2+，3+）、S/P掺杂和Ag合金团簇。此外，研究人员进一步采用Orbitrap高分辨质谱检测器对不同Au团簇的稳定性、相对丰度、对CO和C2H2化学吸附性质等进行了高通量同时原位质谱表征，相关结果为新型功能性金属纳米团簇的发现和活性研究提供了新平台。
　　王方军团队和肖春雷团队通过交叉学科联合攻关，在大连相干光源搭建了193nm准分子激光解离—高分辨质谱装置。在前期工作中还实现了配体保护Pt团簇高效光解离和单原子Pt+离子催化烷烃转化机制研究（J. Phys. Chem. Lett.，2020）。
　　相关研究成果以“In-situ Generation and Global Property Profiling of Metal Nanoclusters by Ultraviolet Laser Dissociation-mass Spectrometry”为题，于近日发表在SCIENCE CHINA Chemistry。（文/图 刘哲益）
　　文章链接：https://doi.org/10.1007/s11426-022-1267-5


        文章来源：大连化物所
       王方军，博士，中科院大连化物所研究员；2005年6月于浙江大学获学士学位，2011年7月于中国科学院大连化学物理研究所获博士学位，其中2010年1月至2011年3月于加拿大渥太华大学系统生物学研究所联合培养。2011年9月破格获得中国科学院大连化学物理研究所“百人计划”资助。从事基于液相色谱-质谱的生物分子结构和相互作用表征新方法研究，致力于发展整体蛋白质，蛋白质复合物，蛋白质-小分子相互作用分析表征新方法研究；并将其应用于功能性蛋白质及其复合物组成和结构分析，小分子抑制剂-蛋白质靶点相互作用等方面。已在Anal. Chem., Chem. Commun., J. Proteome Res., Proteomics, Sci. Rep., J. Chromatogr. A等国内外学术期刊发表论文95篇，其中第一/通讯作者论文36篇（包括Anal. Chem. 9篇，Chem. Commun. 4篇），SCI 他引1500余次。2014年入选中国科学院青年创新促进会会员，担任中国蛋白质组学专业委员会理事，中国分析测试协会青年学术委员会委员。
           李杲，男，1982年生，2004年于湖南师范大学获得理学学士学位，20011年于上海交通大学化学与化工学院获应用化学博士学位。2011-2014年在美国的卡内基梅陇大学化学化工学院进行博士后研究工作。2014年加入大连化学物理研究所金催化中心，入选所级“百人计划”并受聘为研究员。
        肖春雷，博士，大连化物所研究员。专注于分子反应动力学的研究，主要用交叉分子束方法和先进的激光技术探索基元化学反应的微观机理。肖博士2007年本科毕业于中国科技大学化学物理系，2012年博士毕业于大连化物所。曾获得中科院院长特别奖、中科院优秀博士学位论文奖、卢嘉锡青年人才奖、辽宁省自然科学奖一等奖、中国化学会青年化学奖、国家自然科学二等奖等；入选中科院青年创新促进会会员并获得中科院首批“卓越青年科学家”项目资助。2018年获得国家自然科学基金委优青项目资助。