汪国雄、高敦峰、包信和：实现二氧化碳电催化还原高效制备C2+化学品

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近日，我所催化基础国家重点实验室汪国雄研究员、高敦峰研究员与包信和院士团队，在二氧化碳电催化还原研究方面取得新进展，实现了二氧化碳电催化还原高效制备C2+化学品，为二氧化碳资源化利用提供了新思路。
　　二氧化碳电催化还原反应利用清洁电能将二氧化碳和水在温和条件下转化为燃料和化学品，可同时实现碳循环利用和可再生能源存储。二氧化碳电催化还原反应的产物种类繁多，与一氧化碳和甲酸等C1产物相比，乙烯、乙醇和丙醇等C2+产物具有更高的能量密度和附加值，但将二氧化碳电催化转化为C2+产物涉及到多质子-多电子转移、反应中间物种复杂、碳-碳偶联步骤困难，造成C2+产物的选择性和生成速率较低。如何在工业级电流密度下提高生成C2+产物的法拉第效率是目前二氧化碳电催化还原研究亟待解决的关键问题之一。

　　本工作中，研究团队制备了一种具有丰富Cu0/Cu+界面的Cu-CuI复合催化剂，用于二氧化碳电催化还原制备C2+化学品。在流动电解池中，该复合催化剂的最高C2+产物法拉第效率达到71%，在1.0V vs. RHE时，C2+分电流密度为591mA/cm2，显著高于单独的Cu或CuI催化剂；在0.8V vs. RHE时，其几何电流密度在85小时测试中稳定在~550 mA/cm2，乙烯和C2+产物法拉第效率略有下降。催化剂结构表征表明，Cu-CuI复合催化剂在强碱性电解质和电极电势的诱导下发生显著重构。结合控制实验和密度泛函理论计算发现，重构后催化剂表面上的Cu+和吸附碘物种是促进Cu-CuI复合催化剂上高效制备C2+产物的主要原因。吸附碘物种一方面稳定Cu+物种促进C-C偶联，另一方面通过影响*CO吸附强度直接促进C-C偶联。上述研究为高效二氧化碳电催化还原催化剂的设计和制备提供了新策略。
　　相关工作于近日以题为“High-Rate CO2 Electroreduction to C2+ Products over a Copper-Copper Iodide Catalyst”发表在《德国应用化学》（Angew. Chem. Int. Ed.）上。该工作的第一作者是我所502组2019级博士研究生李合肥。该工作得到国家自然科学基金、国家重点研发计划、中科院青年创新促进会等项目的支持。（文/图 李合肥、刘天夫）
　　文章链接：https://doi.org/10.1002/anie.202102657


       文章来源：大连化物所
       汪国雄，1979年出生，博士，中国科学院大连化学物理研究所研究员，博士生导师。2000年毕业于武汉大学化学与分子科学学院，获理学学士学位。同年进入中国科学院大连化学物理研究所，2006年获物理化学专业博士学位。毕业后留所工作，任助理研究员。2007年9月-2010年12月在日本北海道大学触媒化学研究中心从事博士后研究工作。2010年12月以所百人计划进入到催化基础国家重点实验室工作，任副研究员。2015年6月任研究员，2017年7月担任DNL21部B类组群碳基资源电催化转化研究组组长。在J. Am. Chem. Soc., Energy Environ. Sci., Nano Energy等学术期刊上发表论文60余篇，申请中国发明专利15件。
      包信和，男，汉族，1959生于江苏省。理学博士，中国科学院大连化学物理研究所研究员，博士生导师。1987年获复旦大学理学博士学位；1987-1989年在复旦大学化学系任教；1989-1995年获洪堡基金资助在德国马普协会柏林FRITZ-HABER研究所进行合作研究；1995年至今，在大连化学物理研究所工作，任催化基础国家重点实验室研究员，博士生导师，所学术委员会主任，洁净能源国家实验室（筹）能源基础和战略研究部部长，中国科学院研究生院教授；2000年8月至2007年2月，任中国科学院大连化学物理研究所所长；2009年4月至2014年6月任中国科学院沈阳分院院长；2009年当选为中国科学院院士；2015年7月至2017年6月任复旦大学常务副校长；2017年6月8日起任中国科学技术大学校长。
        高敦峰，男，理学博士，研究员，博士生导师。1987年出生于山东东平。2009年本科毕业于中国石油大学（材料化学专业），同年保送到中国科学院大连化学物理研究所硕博连读，2015年获理学博士学位（物理化学专业），导师：包信和院士、汪国雄研究员。2015-2019年先后在德国波鸿鲁尔大学和马普学会弗里茨哈伯研究所开展博士后研究，合作导师：Beatriz Roldan Cuenya教授。2019年9月作为引进人才回到大连化物所工作，任副研究员，2021年1月晋升为研究员。入选大连化物所张大煜青年学者。主要研究方向为二氧化碳电还原、甲烷电氧化、电解水等电催化反应及其催化材料。相关研究工作发表在Nat. Catal., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., ACS Nano, Acc.Chem. Res., ACS Catal., ACS Energy Lett., Sci. China Chem.等期刊上。近年来在发表研究论文40篇（ResearcherID: O-9905-2015），申请和授权发明专利2项，主持和参与基金委、中科院多项课题，担任Nature Catalysis, ACS Catalysis, Applied Catalysis B等期刊审稿人。