王晓东等提出调控CO2加氢反应产物选择性的新策略

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近日，我所催化与新材料研究室王晓东研究员、李林正高级工程师、乔波涛研究员和张涛院士团队在调控CO2加氢反应选择性方面取得新进展，发现反应条件下，氢溢流及其金属-载体之间的电子转移可以调控CO2加氢反应的产物选择性。
　　CO2加氢转化为燃料及化学品是实现CO2减排和碳资源可持续利用的一个重要策略。常压下，CO2加氢反应主要生成CO和CH4，但是两种产物通常相伴而生，因此，如何高选择性地将CO2转化为某种单一产物仍具有挑战。此外，前期的研究工作中关于催化剂结构-功能间的关联几乎都是在非反应条件下建立的，使得影响CO2加氢催化剂选择性的关键控制因素尚不清楚。

　　该团队通过改变TiO2载体的晶形和贵金属Ru的负载量，实现了CO2加氢产物选择性的调控。研究表明，在反应气氛下，不同晶形载体担载的Ru基催化剂呈现出截然不同的产物选择性，在负载量为1wt%时，金红石型TiO2担载的催化剂主要生成CH4，锐钛矿型TiO2担载的催化剂主要生成CO，首次实现Ru纳米粒子表面CO2加氢产物选择性的调控。通过多种原位表征技术并结合理论计算发现：反应条件下，氢溢流并伴随着金属-载体间的电子转移可以影响中间体CO的吸附和活化，进而改变Ru基催化剂的CO2加氢反应选择性。基于这种认识，不但可以调控CO2加氢反应的选择性，而且可以改变其它催化（如CO选择氧化）反应的性能，这为涉氢反应催化剂的科学设计提供了新思路。
　　研究成果发表于《德国应用化学》（Angew. Chem. Int. Ed.）上。上述研究工作得到国家自然科学基金项目、国家重点研发计划、中科院战略性先导科技专项（B）“能源化学转化的本质与调控”等资助。此外，这也是献礼我所七十周年所庆文章之一。（文/图 李筱玉、李林）


       文章来源：大连化物所
       王晓东，大连化物所研究员。1972年生于辽宁大连，1995年大连铁道学院应用化学系获学士学位，2000年大连化学物理研究所获博士学位，2001年被聘为副研究员，2007年被聘为研究员。多项研究成果应用于我国新型飞机、长征运载火箭及神舟飞船等空间飞行器，先后获国家部委高技术装备发展建设工程奖章、中国科学院参加载人航天优秀工作者、第七届大连市十大青年科技标兵、第十一届中国科学院十大杰出青年等表彰，曾获省部级一等奖三项，国家技术发明二等奖一项，发表SCI论文90余篇。现主要从事空间飞行器化学推进动力新型推进剂与催化剂研究，承担多项国家973计划、863计划、自然科学基金及中科院知识创新重要方向等课题。