高鹏课题组单原子催化剂成果在国际著名杂志Chem上发表

lixiang

高鹏团队叶伟博士与中国科技大学熊宇杰教授等团队合作在单原子催化剂用于酸性氧还原反应中取得重要进展。该课题组通过精准调控团簇中铁原子数目实现了含有不同铁原子数目的负载型铁团簇催化剂，在酸性氧还原反应中展现出很好的催化活性，该结果以“Precisely Tuning the Number of Fe Atoms in Clusters on N-Doped Carbon toward Acidic Oxygen Reduction Reaction”为题发表在国际著名杂志Chem (最新影响因子：18.2, 2019, DOI: 10.1016/j.chempr.2019.07.020)上。

众所周知，燃料电池技术是新一代能源转换器件，然而燃料电池的广泛使用受限于阴极的氧还原反应。由于商业化的质子交换膜的使用，酸性条件下的氧还原反应是燃料电池发展的突破方向。现阶段广泛使用的是铂催化剂，其稀有的储量和高昂的价格阻碍了燃料电池的广泛应用。过渡金属单原子催化剂是现今发展的主流，然而这类催化剂在酸性介质中的活性和稳定较差，因此发展高活性高稳定性的过渡金属单原子催化剂仍然面临着巨大的挑战。


有鉴于此，该团队通过在MOF孔道里面包覆含有不同铁原子数目的前驱体分子，在高温煅烧下实现了精准调控负载型Fe团簇原子数目，可以实现单原子Fe1，双原子Fe2以及三原子Fe3团簇结构。随着团簇中原子数目的增加，可以实现氧气分子在催化中心的吸附方式由超氧态吸附向过氧态吸附方式转变；同时，含有不同数目的铁团簇在高温煅烧过程中可以催化调控N的种类和含量。以负载型Fe2团簇为例，其在0.5M H2SO4中催化氧还原反应的半波电位为0.78V，活性和商业铂碳催化剂接近，经过20,000圈循环后半波电位只下降了20mV，要优于商业铂碳催化剂。该工作通过调控团簇中原子的数目，进而调控氧气的吸附方式和衬底结构，最终实现了高活性高稳定性的过渡金属酸性氧还原催化剂，这为酸性氧还原催化剂的设计提供了新的思路。


精准调控铁原子团簇的示意图以及氧气吸附构型图
我院青年博士叶伟副研究员为该论文的第一作者，此项工作得到了国家自然基金，浙江省基金等资助。
论文连接：https://www.cell.com/chem/fulltext/S2451-9294(19)30329-8?rss=yes.


单原子催化剂(SACs)是指金属以单原子形式均匀分散在载体上形成的具有优异催化性能的催化剂.与传统载体型催化剂相比,SACs具有活性高、选择性好及贵金属利用率高等优点,在氧化反应、加氢反应、水煤气变换、光催化制氢以及电化学催化等领域都具有广泛应用,是目前催化领域的研究热点之一.常见的SACs制备方法有共沉淀法、浸渍法、置换反应法、原子层沉积法以及反奥斯瓦尔德熟化法等.实验及理论研究表明,单原子催化剂高的活性和选择性可归因于活性金属原子和载体之间的相互作用及由此引起的电子结构改变.载体是影响单原子催化剂性能的重要因素之一.目前常用的SACs载体有金属氧化物、二维材料和金属纳米团簇等,


熊宇杰，中国科学技术大学教授、博士生导师，国家杰出青年科学基金获得者（2017），科技部中青年科技创新领军人才（2016），英国皇家化学会会士（FRSC）。1996年进入中国科学技术大学少年班系学习，2000年获得化学物理学士学位，2004年获得无机化学博士学位。2004-2007年在美国华盛顿大学（西雅图）进行博士后研究，2007-2009年在美国伊利诺伊大学香槟分校任助理研究员，2009-2011年在美国华盛顿大学圣路易斯分校任国家纳米技术基础设施组织首席研究员。2011年回到中国科学技术大学工作，2018年起任应用化学系执行系主任、合肥微尺度物质科学国家研究中心纳米催化与能量转化研究部主任。主要研究方向是基于无机固体材料结构的原子精度控制，实现关键小分子的活化与调控，用于太阳能驱动的化学品合成。已在Science等国际刊物上发表160余篇论文，其中近五年在JACS、Angew. Chem.和Adv. Mater.三大化学与材料期刊上发表28篇通讯作者论文，总引用16,000余次（H指数61），连续四年入选Elsevier中国高被引学者（化学）榜单。近年来曾获国家自然科学二等奖（第三完成人，2012）、中国化学会青年化学奖（2013）、中国科学院优秀导师奖（2014，2015，2016，2018）、香港求是杰出青年学者奖（2014）、美国华人化学与化学生物学教授协会杰出教授奖（2015）、日本化学会杰出讲座奖（2018）等奖励。目前担任Journal of Materials Science期刊编辑、中国化学会青年化学工作者委员会副主任。


高鹏，男，1977年5月生，杭州师范大学教授。2001年毕业于中国科学技术大学，2006年获得中国科学技术大学博士学位。主持项目：主持国家自然科学基金、教育部博士点基金、国家博士后特别资助、省自然科学基金、市重点科技公关专项等多项。