刘惠玉在纳米酶领域取得新进展

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北京化工大学刘惠玉教授与中科院生物物理研究所阎锡蕴院士、范克龙副研究员等合作首次开发了一种具有单原子分散活性中心的纳米酶（简称为“单原子纳米酶”）用于抗菌及促伤口愈合应用。相关成果发表在《Angewandte Chemie International Edition》，DOI：10.1002/anie.201813994。论文第一作者为北京化工大学徐柏龙同学、王伟伟博士及国家纳米中心王会副研究员，通讯作者为刘惠玉教授、阎锡蕴院士及范克龙副研究员。

自2007年Fe3O4纳米颗粒被首次报道具有过氧化物酶活性以来，具有类酶活性的纳米材料，即纳米酶，得到了广泛的关注和深入的研究。然而，迄今大部分纳米酶的发现都是基于纳米材料类酶活性的发现，再到活性验证和评估的过程，很少能够定向地从结构上模拟天然酶，这个现状阻碍了对纳米酶结构-活性的深入研究。如何精准控制纳米酶的生物催化活性位点以研究纳米酶的结构-活性关系是揭示其催化机理和拓展其生物应用的关键。

近年来，单原子催化剂（SACs）由于其高的原子利用率、优异的选择性和催化活性，在多相催化领域引起了人们的广泛关注，然而SACs在纳米酶领域却鲜有报道。SACs具有原子分散的金属活性中心，为他们可控制备具有单一催化活性位点的纳米酶并揭示其酶学催化机理提供了突破口。

基于此，他们首次发现一种金属有机框架材料ZIF-8衍生的Zn−N−C SACs可作为一种理想的单原子纳米酶（PMCS），这种新型的单原子纳米酶具备如下特点：

• 1）具有单一、分散均匀的金属锌活性位点，表现出和天然酶类似的M−Nx活性中心，有利于揭示纳米酶的结构-活性关系及催化机理；
• 2）拥有优异的类过氧化物酶活性和体内外抗菌活性，能够显著促进伤口的愈合；
• 3）具有的Zn−N4不饱和位点是高效发挥类酶活性的关键因素，可有效促进过氧化氢的分解和羟基自由基的生成。
  
  

   在该研究中，作者利用广泛研究的ZIF-8为前驱体，通过介孔硅保护策略，构建了具有单原子锌分散的单原子纳米酶。通过Raman、XPS等手段，研究其ZIF-8在高温碳化过程中的结构演化行为。并结合密度泛函数理论计算，揭示了所构建的单原子纳米酶的不饱和活性结构及可能的催化机理。因此，他们相信该工作能够有助于理解纳米酶的催化机理，并促进SACs在生物催化领域的发展。

本工作感谢扬州大学高利增教授、中科院高能物理所郑黎荣副研究员、国立台北科技大学陈生明教授、国家纳米中心施兴华研究员及北京化工大学庄仲滨教授提供的支持与帮助。