王双印：缺陷碳基催化剂表面电荷与活性之间的关联

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高效的电催化反应对提升能量存储与转换效率至关重要。电催化剂直接决定了电催化反应的性能，设计高效电催化剂对开发能源存储与转换器件有着重要意义。近年来，碳基材料作为电催化剂受到了广泛关注。通过对碳材料进行杂原子掺杂、缺陷工程以及异质杂化等，得到了一系列高效的电催化剂。但其深层次的作用机制缺乏深入认识。无论是杂原子掺杂，还是缺陷工程，都会对碳催化剂电子结构造成极大影响。碳材料缺陷所引起的电子结构变化早期更多是通过理论计算化学进行分析，缺乏直接实验证据。近日，湖南大学王双印教授团队与合作者以高定向热解石墨（HOPG）为模型电极，系统研究了缺陷所带来的催化剂表面电荷的变化及其与电催化剂催化性能之间的关联。

该工作通过对HOPG电极表面进行缺陷可控化构筑，对HOPG表面的缺陷~表面电荷~电催化性能三者之间的关联进行了研究。结果表明，随着缺陷浓度的增加，表面电荷也随之增加。电化学研究表明，对氧还原反应（ORR）、氧析出反应（OER）以及氢析出反应（HER）的催化性与表面电荷有着共同的火山图关系，表面催化剂表面电荷的调控需控制在一定范围内，并非越高越好，这与其对中间物种吸附能的调控息息相关。通过对碳材料表面缺陷-电荷电催化活性关系的解析，该工作明确了表面电荷对电催化性能的影响，对催化剂的设计有着重要意义。本工作合作者包括湖南大学余刚教授、南京师范大学李亚飞教授、南京大学江德臣教授及浙江大学和庆钢教授。

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Angew. Chem. Int. Ed., 2018, DOI: 10.1002/anie.201810207