李阳光在光解水产氢研究方面取得重要进展

rongyi

石墨相氮化碳（g-C3N4），由于其合适的能带结构（2.7 eV），较高的光、热稳定性以及组成元素丰富等优势，在太阳能转换和环境净化等领域显示出重要的潜在应用前景。但传统g-C3N4比表面积低，可见光响应范围窄，载流子复合率高，结晶度差等因素严重阻碍了其光催化效率的提高。因此，研究者们期望通过各种纳米化手段实现对g-C3N4组成、尺寸、形貌的精细调控，以提高其光捕获效率和光催化活性。尽管人们在g-C3N4形貌调控和纳米结构设计等方面取得了较大的进展，但巧妙合理的设计和制备具有特殊形貌，宽光谱响应，高光利用率和优异电荷分离、传递性能的g-C3N4纳米光催化材料仍是一项巨大的挑战性。近日，东北师范大学化学学院多酸科学教育部重点实验室谭华桥副教授和李阳光教授研究团队与长春应化所宋术岩研究员合作研究，受植物界“叶镶嵌”现象启发，在该材料设计制备领域取得了重要研究进展。

绿色植物是自然界中太阳能利用率最高的系统之一。通过对自然光合系统中精细结构的模拟，为新型、特殊纳米结构高效g-C3N4可见光催化剂的设计和制备开辟了新的途径。在植物世界中，大多数植物的叶片总是互不遮挡，使其叶片以最大的面积暴露在阳光下，而尽量减小叶片间间隙。这一现象在植物学中被称为“叶镶嵌”。受此现象的启发，该研究团队以碳氮连接的商业化二聚氰胺-甲醛树脂为结构导向剂，利用侧基沿高分子链的位阻效应和与尿素分子的无缝原位热缩聚，成功构筑了首例具有类“叶镶嵌”排列的藤蔓状g-C3N4（V-CN）光催化剂（图一）。这种特殊的类藤蔓状结构，成功模拟了植物的“叶镶嵌”现象，提高了材料的比表面积和光吸收利用率。同时，DF-resin的引入还有效改善了传统g-C3N4的能带结构，结晶性及载流子分离、传输性能，从而导致V-CN在可见光照射下超高的产氢活性和循环稳定性。在可见光照射下（λ ≥ 420 nm），产氢速率高达13.6 mmol g-1 h-1，是传统g-C3N4 CNM (由三聚氰胺制得)的38倍，也是目前活性最高的g-C3N4基光催化剂之一。该研究为人工模拟自然光合作用体系的精细结构，构筑新型、高效、宽光谱响应可见光催化剂提供了重要参考依据和启示。该研究工作发表于国际顶级能源期刊《先进能源材料》上 (Leaf-Mosaic-Inspired Vine-Like Graphitic Carbon Nitride Showing High Light Absorption and Efficient Photocatalytic Hydrogen Evolution,Adv. Energy Mater. 2018, 1801139, DOI: 10.1002/aenm.201801139. IF = 21.87)。第一作者为我校硕士研究生张祎同学。通讯作者为东北师范大学谭华桥副教授、李阳光教授和中科院长春应化所宋术岩研究员。该工作得到国家自然科学基金 (217771033，21671036)，中央高校基础研究基金(2412018BJ001，2412018ZD007)，以及东北师范大学多酸科学教育部重点实验室开放基金的资助。

  

图1 叶镶嵌型的g-C3N4基光催化剂设计与制备