武汉理工大学材料学院余家国

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陈浩铭&余家国Adv. Funct. Mater. : 单原子调控助力光催化制氢

g-CN是一类重要的2D光催化剂，但较低的光催化效率影响了其进一步的应用，应归因于其光生载流子的利用率较低，即g-CN层间的弱范德华力不利于相邻层之间的电荷转移以及本征π共轭平面导致无效的随机面内电荷迁移。为此，以非金属原子代替晶格原子对g-CN进行掺杂可显著拓展π共轭体系；并且将过渡金属原子引入π共轭平面的三角形空位中也可以改善g-CN的面内电导率。上述策略有助于改善平面电荷转移，然而，仍未能改善g-CN的相邻层间的电荷转移。实际上，提供本征的驱动力来引导层间和面内的电荷转移，进而有效地将光生电子导向活性位点，这一目标十分令人期待。最近，键合于g-CN上的单中心金属催化剂对于许多催化反应均显示出较高的性能。

近日，国立台湾大学陈浩铭教授、武汉理工大学余家国教授等制备了具有层间桥接和g-CN表面双位点的原子级分散的Pd-层状光催化剂，并在Adv. Funct. Mater.上发表了题为“Single-Atom Engineering of Directional Charge Transfer Channels and Active Sites for Photocatalytic Hydrogen Evolution”的研究论文。上述光催化剂为光催化水还原提供了定向电荷转移通道和靶向活性位点。之后作者利用理论预测和实际表征证实成功制备了单原子工程的Pd/g-CN复合材料，其具有优异的载流子分离性能以及高效的光催化制氢活性，优于优化的Pt/g-CN标准物。这一研究结果为量身定制单原子贵金属的性能和工程提供了合理的方法。