杨军研究员团队开发超细银钯纳米合金实现高效二氧化碳电催化还原

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将电催化二氧化碳还原（eCO2RR）与可再生能源相结合是解决气候问题和生产高附加值化学品的有力选择。过程工程所杨军研究员团队与燕山大学教授王静联合开发出超细银钯（AgPd）纳米合金，通过耦合它们边角原子丰富的优势和Ag/Pd原子组合效应调控eCO2RR中间产物吸附能力，实现高效eCO2RR转化生成一氧化碳（CO）。相关工作于8月30日发表在Advanced Functional Materials (DOI: 10.1002/adfm.202307444)。
　　在甲酸、CO、甲烷、乙烯、乙醇和甲醇等eCO2RR转化的众多产物中，CO尤为重要。尽管eCO2RR生成CO具有能在常温常压下反应的优点，但由于其比过电势理论值更负的电位，使得CO法拉第效率（FCO）较低，且还要面临动力学上更为有利的析氢反应（HER）的竞争。因此，解决这一问题的关键是设计和开发更有利于CO2RR而不是HER的高效电催化剂。

　　研究团队基于理论计算证实不同比例Ag和Pd原子构成的组合位点可以通过减弱CO吸附或增强羧基（COOH）吸附来提升CO2电催化还原制CO的法拉第效率，进而将液相合成与伽伐尼置换反应相结合，制备出粒径微细的AgPd合金纳米颗粒。电化学评估表面，在最优的Ag/Pd原子比（35/65）和-0.8 V（vs RHE）电位下，AgPd合金纳米颗粒催化CO2向CO转化的法拉第效率可高达98.9%，CO分电流密度为5.1 mA cm-2，并且表现出长达25小时的稳定性。该工作突显了通过原子组合调控活性位点的重要性，可为合理设计高效eCO2RR电催化剂提供参考策略。
　　过程工程所博士生曾庆为论文第一作者，副研究员陈东为共同通讯作者。该研究得到了国家自然科学基金和过程工程所多相复杂系统国家重点实验室的支持。
　　论文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202307444
      


        文章来源：过程所
         杨军，中国科学院过程研究所研究员。2006年博士毕业于新加坡国立大学，其间主要从事生物分子启发的燃料电池催化剂组装的研究，探索有效的方法使用DNA互补杂交来组装具有催化活性的金属纳米粒子，包括制备可控形状，尺寸的金属纳米粒子，用互补DNA进行表面修饰和组装以及后续的电化学测定。2006年 2月，进入美国波士顿学院从事博士后研究，主持一个使用DNA为稳定剂制备半导体CdS纳米粒子的研究课题。2007年1月随指导教师Shana O. Kelley教授转入多伦多大学继续博士后研究，发展了一个简单的方法可以在水相和有机相中向PbS纳米粒子上沉积金或银等金属。于2007年获得了新加坡生物工程与纳米技术研究所的Research Scientist职位，并在2010年起担任复合材料用于能源转换研究的课题组长。先后参加了由美国航空部（US Air Force）、美国国立卫生研究院（NIH）、加拿大主席团（Canada Research Chairs）、多伦多大学（Uni. of Toronto）、加拿大创新基金会（Canada Foundation for Innovation）、加拿大自然科学与工程研究理事会（Natural Sciences and Engineering Council of Canada）和新加坡科技部（A*STAR）资助的多个项目研究。2010年6月通过中国科学院“百人计划”回国。研究方向主要为金属、半导体及复合纳米材料、燃料电池、光催化、水处理和环境净化及分离技术，已发表35篇SCI文章，包括Nature Materials, Journal of the American Chemical Society，Journal of Physical Chenistry B 等，还应邀为“Colloid and Surface Research Trends”撰写章节 “Applications of The Phase Transfer of Nanoparticles”，该书已于2007年被Nova Science Publishers出版。