刘鹏飞、王海丰、杨化桂等人：电催化二氧化碳还原制乙烯新进展

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近日，国际知名学术期刊《Angew. Chem. Int. Ed.》以“Highly Ethylene-Selective Electrocatalytic CO2 Reduction Enabled by Isolated Cu−S Motifs in Metal–Organic Framework Based Precatalysts”为题，在线报道了我校材料科学与工程学院清洁能源材料与器件团队在电催化二氧化碳还原制乙烯领域的最新研究成果，并以Hot Paper方式重点报道。

        乙烯是世界上产量最大的化工基础原料，工业上乙烯主要通过高能耗的裂解反应和精馏获得。电催化CO2还原制高附加值燃料或化学品，可将可再生电能存储于碳化学键之中，具有重要的经济价值和科学意义。然而，在CO2还原过程中CO中间体加氢以及C-C偶联等动力学反应困难，倾向于还原生成C1化合物（CO、HCOOH等），限制了乙烯等高附加值多碳产物的生成。
        针对这一关键问题，研究团队创新性地采用局域硫掺杂策略在廉价Cu基催化材料中引入离散的Cu-S组分。研究发现，该催化剂可以原位重构得到具有丰富活性结构的两相铜/硫化铜界面，电流密度达到400 mA cm-2，乙烯法拉第效率高达57.2%，多碳产物（乙烯、乙醇和乙酸）法拉第效率为88.4%。通过Operando X射线同步吸收谱等表征证明，离散的Cu-S组分可以在CO2还原工况环境下稳定高活性的Cuδ+组分；密度泛函理论计算进一步揭示两相铜/硫化铜界面处的Cuδ+组分C-C偶联位点空间距离适中，可以协同降低C-C偶联步骤的能垒。该工作实现了电催化二氧化碳还原制乙烯性能的大幅提升，对二氧化碳资源化利用实现闭环碳循环，以及助力“碳达峰、碳中和”目标的实现具有重要意义。
        该工作主要由材料学院博士生温春芳、化学学院博士生周敏在刘鹏飞特聘副研究员、王海丰教授、杨化桂教授等人的指导下完成。
        文章链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202111700


       文章来源：华东理工大学
        杨化桂教授，国家杰出青年基金获得者。研究组主要从事光化学能转换功能材料的研究，采用原子尺度精确结构调控的研究手段，应用理论与实验结合的方法，围绕光化学能转换功能材料的结构与性能关系，开展系统研究工作。迄今为止，研究组已在Nature 、Nat. Energy . 、Nat . Commun . 、Angew . Chem . Int . Ed . 、J . Am . Chem . Soc . 、Adv . Energy Mater .等国际知名学术刊物发表论文160余篇，论文被SCI引用10700余次。
         王海丰，华东理工大学教授、博士生导师。2005年获华东理工大学应用化学专业学士学位，2008-2010年于英国女王大学博士联合培养，2012年获华东理工大学工业催化专业博士学位。2017年入选国家万人计划“青年拔尖人才”，2016年获国家优秀青年基金，2017年上海市曙光学者，2014年获中国催化新秀奖等。主要从事计算化学和理论催化研究，致力于催化剂理性筛选和设计方法学及应用。在Nature Catal、Nature Commun、AngewChem、Adv Mater、Nano Lett、ACS Catal等期刊发表SCI论文70余篇（IF>10论文28篇），论文SCI他引2200余次。现担任Chinese Chemical Letter青年编委等。