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等离激元催化是多相催化的新兴领域之一,在光催化和太阳能的高效利用等方面具有重要研究价值。等离激元材料吸收光能产生局域表面等离激元共振(LSPR),将能量注入到化学反应中,促进光化学能转化。其中,等离激元纳米催化剂的结构设计是核心要义。高效的等离激元纳米催化剂通常兼具高密度活性位点、优良的光吸收能力和电子-空穴对的有效分离和传输通道。众多等离激元耦合纳米结构中,等离激元间隙纳米结构(PGN)具有高度可调谐的光学响应和强的局域电磁场,在光学传感、表面增强光谱、光催化领域研究前景显著。
本研究通过原位还原法合成了Au@聚邻苯二胺(POPD)@Pd等离激元间隙纳米结构(PGN),通过对其中间层POPD厚度的调控(0~13nm之间),实现了等离激元组分Au和催化组分Pd之间的间隙尺寸精确调节。在PGN中引入由导电聚合物POPD构成的纳米间隙,不仅极大地增强了PGN的整体消光,产生大量光激电荷载流子,而且提供有效的电荷转移通道使得受激电荷载流子及时转移到催化金属表面参与催化反应,降低了电子-空穴对的复合率。将PGN应用于乙醇催化氧化反应,光照下催化性能增强效果显著(净增强2.5倍)。本研究结果突出了PGN间隙设计对于等离激元增强催化的重要价值,提出了光增强催化活性与纳米间隙值之间的火山图关系并解释了背后的机理,其思路可用于开发其它种类高效的等离激元纳米催化剂并拓展应用范围。
文章信息:Cheng L, Wu F, Tian Y, et al. Gap engineering of sandwich plasmonic gap nanostructures for boosting plasmon-enhanced electrocatalysis. Nano Research, 2023, https://doi.org/10.1007/s12274-023-5620-3.
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