研究背景 人工光合作用系统(Artificial Photosynthetic Systems)通过模拟自然界中光合作用工作原理,可利用太阳能将CO2转化为化学燃料和化学品,从而成为近十几年国际上研究热点。目前,针对人工光合作用还原CO2制取化学燃料的研究多集中在阴极侧高效、廉价且稳定性好的催化剂材料的研发和制备上,且多限于无机催化剂。然而,通过无机催化剂还原CO2制取化学燃料存在反应过电势高、产物选择性差、法拉第效率低(一般< 70 %)等问题。例如,当采用纳米铜催化剂还原CO2制取CH4,其法拉第效率为76 %时,过电势高达1.52 V。这使得目前的人工光合作用系统需要外加辅助电源以保证反应的持续进行。 通过在传统光解水系统阴极侧引入某些特定的功能微生物(如嗜氢产甲烷菌Methanosarcina barkeri),利用阴极侧产生的H2将CO2转化为CH4、异丙醇等化学燃料,为高效还原CO2产生物燃料提供了新的思路。在此“两步法”的系统中,其中间产物H2溶解度低、传质速率低、且同样需要外加电压等问题,大大限制了其发展及应用。重庆大学廖强教授及付乾研究员团队利用某些特定微生物与电极之间存在直接电子传递的特性,构建了可以采用“一步法”高效还原CO2产CH4的微生物阴极,此反应无需中间产物H2的参与;同时通过耦合传统光阳极,构建了一种不需要外加电压,真正仅利用太阳能即可实现高效还原CO2产CH4的人工光合作用系统。
本文亮点 本文构建了一种不需要外加电压,仅利用太阳能即可实现还原CO2产CH4的新型微生物/光电耦合人工光合作用系统,该系统还原CO2产CH4的过电位低于50 mV,还原CO2产CH4的法拉第效率高达96%,为目前国内外报道中最高法拉第效率。 结论与展望 1. 创新性的开发了一种不外加电压,仅利用太阳能就可实现CO2向化学燃料转化的新型人工光合作用系统; 2. 微生物阴极能够直接从电极表面“汲取”电子,通过“一步法”实现高效还原CO2产CH4,且还原CO2产CH4的过电位低于50 mV (为目前报道中最低); 3. 得益于微生物阴极的直接电子“汲取”,该新型人工光合作用系统还原CO2产CH4的法拉第效率高达96 %,是目前电化学还原CO2最高的法拉第效率。 该人工光合作用系统将捕获太阳光来分解水的无机半导体与还原CO2的微生物催化剂相结合,为CO2向碳基化学燃料的转化提供了新的思路和解决方法。
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