北京大学工学院材料科学与工程系郭少军

jiechu

与高电负性原子（特别是N、O）配位的贵金属单原子经常处于缺电子状态，稳定性差，极大地限制了它们在催化领域的广泛应用。近日，北京大学郭少军等多团队合作，通过PH3和贵金属之间强路易斯酸碱对的相互作用，高效的将贵金属纳米颗粒（MNPs, M = Ru, Rh, Pd）在低温下（400 oC）热解为在g‐C3N4纳米片上的膦配位的单原子(MPSAs)。

实验表征发现，所得到的Pd单原子负载在g‐C3N4纳米薄片上，以PdP2的形式存在，富含电子，在概念上不同于已知的缺电子单原子。DFT模拟表明，P配位提高了MPSAs的4d电子态密度，是MPSAs富电子的主要原因。PdP2负载的g‐C3N4纳米片的富电子特性使其具有高的光催化产H2活性，是最先进的N‐配位的负载在g‐C3N4纳米片上的PdSAs的4倍。该法制备的P配位金属单原子的富电子态增强光催化性能现象在其它贵金属单原子催化剂（如Ru和Rh）中也观察到。

Peng Zhou, Shaojun Guo*, et al. Themolysis of noblemetal nanoparticle into electron‐rich phosphorus‐coordinated noble metal single atoms at low temperature. Angew.Chem. Int. Ed., 2019

DOI: 10.1002/anie.201908351

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201908351