重庆大学化学化工学院王煜

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重庆大学王煜教授团队联合澳大利亚卧龙岗大学郭再萍教授团队以及重庆大学光电学院周苗教授团队，利用独特的等离子体辅助煅烧和硬模板剂策略，巧妙地合成了具有丰富表面步原子的IrP2纳米晶均匀锚定于氮磷双掺杂的蜂窝状多孔碳膜（IrP2@PNPC-NF），并结合实验和理论将该材料应用于电催化固氮性能研究。研究结果发现：IrP2@PNPC-NF作为电催化剂在催化氮气还原转化为氨的过程中展现了优异的NRR性能（氨气产率：94.0 μg h−1 mg−1cat.；法拉第效率：17.8%）。这一结果优于大部分文献报道的酸性条件下先进的NRR电催化剂。进一步通过一系列对比实验和15N同位素示踪元素标记手段，确保了产生的氨气来源于氮气的还原而非催化剂碳膜中氮的流失。为了解码同时拥有高氨气产率和高法拉第效率，我们基于材料表征结果，选取高指数（313）晶面和低指数（111）晶面作为研究对象，不仅研究了N2在不同晶面上的NRR过程，而且研究了H+在两个晶面上的析氢反应（HER）。理论模拟结果展示：高指数晶面在促进NRR的同时也能够抑制HER的进行，相反低指数晶面以HER为主导不利于NRR过程（详细见文章解释）。除此之外，我们用等离子体辅助煅烧策略同样获得具有丰富低配位步原子的其他高熔点金属磷化物（OsP2@PNPC-NF, Re3P4@PNPC-NF等），暗示了该方法具有一定的普适性。

我们相信在纳米晶体表面构建低配位步原子以增强电催化NRR性能的策略，也很容易推广到其它具有挑战性的可再生能源转化反应。相关工作以“Low-Coordinate Step Atoms via Plasma-Assisted Calcinations to Enhance Electrochemical Reduction of Nitrogen to Ammonia”为题在线发表在Small上（DOI: 10.1002/smll.202000421）。