南开大学化学学院物理化学袁明鉴

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准二维钙钛矿太阳能电池的效率落后于三维钙钛矿器件，高的开路电压（Voc）损失是制约性能提升的瓶颈。准二维钙钛矿薄膜在自组装的过程中，会形成不同厚度的量子阱（<n>值）结构。多<n>值相组成的薄膜拥有不均一的能级结构，存在快速的能量转移，使得器件的Voc受限于薄膜的最小带隙组分。同时，不均一的能级会拓宽薄膜中的电子态分布，增加能态无序（energy disorder）的程度，降低器件的Voc。因此，实现低<n>值准二维钙钛矿的均一能级分布，是制备高效且稳定的光伏器件的重要途径。同时，通过溶液法制备<n>值集中的钙钛矿薄膜，也是该领域面临的挑战！

       近期，我院先进能源材料化学教育部重点实验室袁明鉴课题组发表题为“Reduced-dimensional perovskite photovoltaics with homogeneous energy landscape”的研究论文，展示一种调控准二维钙钛矿薄膜能级分布的方法，揭示了准二维钙钛矿太阳能电池Voc损失的机制。
       首先，选择窄带隙的准二维钙钛矿材料，“拉平”组分间的能级差异，是薄膜实现能级均一分布的基础。作者通过晶体学数据分析和第一性原理计算，确定含有双胺阳离子的间氨甲基哌啶（MAMP）基钙钛矿拥有最小的带隙。单晶表征也证实，MAMP钙钛矿相邻<n>值间有更小的能级差。然而，得到<n>值集中的相分布是更关键的一步。先前的研究表明，前驱溶液成分与钙钛矿薄膜的<n>值分布息息相关。通常，钙钛矿前驱溶液会自发形成胶束，导致薄膜中不同<n>值的随机分布。为抑制胶体形成，作者引入一种酸性添加剂，2-氨基苯酚-4-磺酸（APSA）。瞬态吸收光谱测试表明，APSA处理的MAMP薄膜获得最窄的能量分布（0.26 eV）。最终制备了具有高Voc（1.21 V）的太阳能电池，实现最小的Voc损失。薄膜和器件两个层面都证明，能级均一的准二维钙钛，可以降低energy disorder程度，抑制载流子复合。
       这项工作中，作者结合材料设计与结晶动力学调控，成功制备具有均一能级的低<n>值准二维钙钛矿薄膜，揭示准二维钙钛矿器件中Voc损失的物理机制，为进一步制备高效的准二维钙钛矿太阳能电池提供了新思路。
该研究成果近期发表在Nature Communications上，袁明鉴课题组博士生何庭伟和硕士生李赛赛为该论文共同第一作者。该研究工作得到了国家自然科学基金委、天津市科技局和南开大学的资助。
       文章链接 https://doi.org/10.1038/s41467-020-15451-1