北京理工大学化学与化工学院马嘉璧

gongbai

马嘉璧,北京理工大学教授。于2008年毕业于吉林大学化学学院，获工学学士学位；2013年7月毕业于中国科学院化学研究所，获得理学博士学位；2013年8月加入北京理工大学化学学院。目前，发表SCI论文14篇，其中包括J. Am. Chem. Soc.（封面文章）、Angew. Chem. Int. Ed.、J. Phys. Chem. A等。现主要从事团簇化学、气溶胶物理化学等的研究工作。


马嘉璧 副教授 博导
电子邮件: majiabi@bit.edu.cn
主要经历：
2004-2008 吉林大学 化学学院 学士
2008-2013 中国科学院化学研究所 博士
2011/9-2013/1 柏林工业大学
研究方向：
1） 团簇化学，主要利用实验和理论计算相结合的手段研究过渡金属氮、氧化物团簇结构及反应活性。CO、N2、碳氢化物等稳定分子的（催化）活化。实验主要使用原子分子簇原位反应装置、光电子能谱等仪器手段。
2） 气溶胶物理化学。利用团簇模型对大气中重要物理化学过程进行模拟研究，为认清我国雾霾形成机制提供重要理论依据。
主持课题：
1. 科技部重点研发计划 （青年 973）
2. 国家自然科学基金（青年项目）
3. 北京市自然科学基金
4. 北理工创新人才科技资助专项 优青项目
5. 北京分子科学国家实验室开放课题基金
6. 校基础研究基金 2 项
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主要研究成果:
J. Am. Chem. Soc, 2013, 135, 2991-2998. ChemPhysChem 2016, 17, 1112-1118.
学生获奖情况：
2016 年 许琳琳 北京市优秀毕业生 北理工优秀硕士论文 国家奖学金
2017 年 胡继闯 国家奖学金 研究生学业奖学金
部分代表论文：
1. Jiabi Ma;* Linlin Xu; Qingyu Liu; and Shenggui He.* Activation of Methane and Ethane as Mediated by the Triatomic AnionHNbN:
Electronic Structure Similarity with Pt Atom. Angew. Chem. Int. Ed. 2016, 55, 4947 –4951.
2. Yue Zhao; Jichuang Hu; Jiatong Cui; Linlin Xu; Jiabi Ma*, Chem. Eur. J. 2018, Fe2O+ Cations-Mediated Propane Oxidation by Dioxygen in the Gas Phase. DOI: 10.1002/chem.201705997.
3. Xiang He; Shufeng Pang; Jiabi Ma*; Yunhong Zhang*, Influence of relative humidity on heterogeneous reactions of O3 and O3/SO2 with soot particles: Potential for environmental and health effects. Atmos. Environ. 2017, 165,198-206.
4. Jiabi Ma;* Qingyu Liu; Ziyu Li; Chongyang Zhao; Chuangang Ning, Hui Chen;* Shenggui He* Activation of Methane Promoted by Adsorption of CO on Mo2C2- Clusters Anions. Angew. Chem. Int. Ed. 2016, 128,5854-5858.
5. Jiabi Ma;*JinghengMeng; Sheng-Gui He*Methane Activation Mediated by a Series of Cerium--Vanadium Bimetallic Oxide Cluster Cations: Tuning Reactivity by Doping. ChemPhysChem 2016, 18,1112-1118...（封面文章）
6. Jiabi Ma;* Linlin Xu; Jingheng Meng; and Shenggui He.*Dehydrogenation of propylene mediated by CeVO4+: An interesting example for the chemistry of binary Ce–V transition-metal oxide cluster cations. International Journal of Mass Spectrometry, 2016, 401 39–45.
7. Jiabi Ma;* Jingheng Meng.; Shenggui He.* Gas-Phase Reaction of CeVO5+Cluster Ions with C2H4: Reactivity of Cluster Bonded Peroxides, Dalton Trans., 2015, 44, 3128-3135.
8. Yang Wang.; Jiabi Ma*; Qiang Zhou; Shufeng Pang.; Yunhong Zhang.* Hygroscopicity of Mixed Glycerol/Mg(NO3)2/Water Droplets Affected by the Interaction between Magnesium Ions and Glycerol Molecules, J.Phys. Chem. B,.2015, 119,5558−5566.
9. Jiabi Ma;* Zhen Yuan.; Jingheng Meng.; Qingyu Liu.; Shenggui He.* Gas-Phase Reaction of CeV2O7+ with C2H4:C‒C and C‒H Bonds Activation, ChemPhysChem, 2014,15, 4117-4125.
10. Jiabi Ma*; Qiang Zhou; Shufeng Pang.; Yang Wang.; Yunhong Zhang.* Confocal Raman Studies of the Evolution of the Physical State of Mixed Phthalic Acid/Ammonium Sulfate Aerosol Droplets and the effect of Substrates, J. Phys. Chem. B., 2014, 118, 6198−6205.
11. Jiabi Ma; Bo Xu.; Jingheng Meng.; Xiaonan Wu.; Xunlei Ding.; Shenggui He.* Reactivity of Atomic Oxygen Radical Anions Bound to Titania and Zirconia Nano-Particles in the Gas Phase: Low-Temperature Oxidation of Carbon
Monoxide, J. Am. Chem. Soc,2013,135, 2991-2998.（封面文章）
12. Jiabi Ma; Zhechen Wang; Schlangen, M.; Shenggui He.;* Schwarz, H.* On the Origin of the Surprisingly Sluggish Redox Reaction of the N2O/CO Couple Mediated by [Y2O2]+and [YAlO2]+ Cluster Ions in the Gas Phase, Angew.
Chem. Int. Ed., 2013, 52, 1226-1230.
13. Jiabi Ma; Zhechen Wang; Schlangen, M.; Shenggui He.;* Schwarz, H.* Thermal Reactions of the Heteronuclear Oxide Cluster YAlO3
Angew. Chem. Int. Ed., 2012, 51, 5991-5994.
14. Jiabi Ma; Yanxia Zhao.; Shenggui He.;* Xunlei Ding.* Experimental and Theoretical Study of the Reactions between Vanadium Oxide Cluster Cations and Water, J. Phys. Chem. A, 2012, 116, 2049-2054.
15. Jiabi Ma; Xiaonan Wu.; Yanxia Zhao.; Xunlei Ding.; Shenggui He.* Methane Activation by V3PO10 clusters: A Comparative Study, Phys. Chem. Chem. Phys.,2010, 12, 12223-12228.
16. Jiabi Ma; Xiaonan Wu.; Yanxia Zhao.; Xunlei Ding.; Shenggui He.* Characterization of Mono-nuclear Oxygen-centered Radical (Oˉ•
) in Zr2O8ˉ Cluster,. J. Phys. Chem. A, 2010, 114, 10024-10027.

xiucai

北理工化学与化工学院马嘉璧副教授团队通过质谱实验、阴离子光电子能谱实验和高精度量子化学计算相结合的方法对N2与Ta3N3H−和Ta3N3−气相团簇的反应性及结构进行了深入研究，得到了首例能够固定并完全活化N2分子的过渡金属氮化物团簇，揭示了H配体在反应中的重要作用。相关成果以 “Dinitrogen Fixation and Reduction by Ta3N3H0,1− Cluster Anions at Room Temperature: Hydrogen-Assisted Enhancement of Reactivity”为题，发表在国际重要期刊Journal of the American Chemical Society (IF= 14.695，DOI：10.1021/jacs.9b03168)。化学与化工学院硕士生赵越为该论文的第一作者，马嘉璧副教授、德国Fritz-Haber研究所的André Fielicke、西华大学的胡连瑞老师为论文的共同通讯作者。

    N2 作为惰性分子，其活化和还原是化学中最具挑战性的课题之一。研究N2的活化反应机制作为一种长期目标激发科研工作者们对各种试剂和氮气的反应做了大量的实验和理论研究。工业中 N2 还原为 NH3 需要极端的条件来削弱和破坏强 N≡N 键。为了克服这一挑战，科研工作者们通常依靠过渡金属化合物来提供电子弱化或将 N≡N 键裂解去提高N2的反应活性。除Haber法工业制氨工艺中的Fe 催化剂可以活化N2之外，过渡金属钽氮、钽氢化合物也能够活化 N2，其在活化 N2 时都与活化中心密切相关。在此背景下，研究N2的反应规律以及过渡金属氮化物和氢化物在活化N2 反应中的作用具有重要的科学意义。

图1. Ta3N3H0,1- 与N2的反应质谱图以及355nm的激光波长下Ta3N3H−和产物Ta3N5H−的光电子能谱

    基于以上难点，我校化学与化工学院马嘉璧副教授团队利用先进的质谱实验测量反应性，阴离子光电子能谱实验研究结构，结合高精度量子化学计算的方法，揭示了Ta3N3H−团簇在N2活化反应中优异的反应性，以及H配体的重要性。实验表明，Ta3N3H−和Ta3N3−团簇都能彻底活化1分子N2，生成吸附产物 Ta3N5H−和Ta3N5−，而前者的反应速率比后者快5倍。深入的理论计算表明：Ta3N3H−和 Ta3N3− 团簇与 N2 的反应过程中发生了N2彻底解离现象；此外，2个和3个Ta 原子分别是 N2 还原的活性位点，也是N2还原的电子供体。虽然Ta3N3H−中的氢原子不直接参与反应，但它改变了 Ta3N3H−的电荷分布和几何构型，提高了团簇的反应活性。

    这是室温下气相氮化物团簇阴离子完全活化N2的第一个例子，这项工作也突出了氢辅助反应的重要性，为用于N2固定和活化以及合成NH3设计催化剂提供了分子水平的见解。

    此外，该团队在过渡金属氮化物阳离子团簇活化CO2方面也取得系列进展。经研究发现：ScNH+阳离子可以高效活化CO2，生成高附加值的有机物异腈酸（HNCO）。这是第一个通过气相离子介导活化CO2形成HNCO的例子，而且率先在CO2活化中实现了C=N双键的形成。该成果发表在The Journal of Physical Chemistry A (2019, 123, 5762-5767)杂志上，而且被选为外封面（Front Cover，图2）。这些工作为认识相关CO2催化反应机理提供了新方法和新思路。

相关论文链接： https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b03168
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.jpca.9b02133

马嘉璧副教授简介：http://cce.bit.edu.cn/docs/20180309094745325127.pdf

sandongqi

硝酸是重要的工业产品。目前，商业硝酸是通过Haber–Bosch工艺和Ostwald氧化过程组成的两步法生产的。利用N2和O2直接制NO最有利且最直接的方法。由于该反应的高吸热性（+43.1 kcal/mol），致使在温和条件下N2和O2反应生成NO几乎是不可能的。北京理工大学马嘉璧教授课题组近日在热化学条件下，通过纯金属Y3+阳离子与一个N2分子和两个O2分子的反应，实现了利用纯金属团簇室温偶联N2和O2的反应。相关成果以“Conversion of Dinitrogen and Oxygen to Nitric Oxide Mediated by Triatomic Yttrium Cations: Reversible N–N Bond Switching”为题，发表在国际权威期刊《Inorganic Chemistry》（2023, 62, 6102–6108）。化学与化工学院博士生丁永奇为第一作者，马嘉璧教授为论文的通讯作者。特别感谢化学与化工学院的谢静教授团队（英飞同学）对本工作在高精度理论计算数据的指导和帮助。

图1：Y3+阳离子团簇与N2和O2反应示意图。

        如图一所示，首先Y3+断裂N≡N三键生成Y2N2+，N2活化的电子主要来自Y原子。在与第一个O2分子的反应过程中，存储在两个N原子中的电子被逐渐释放，通过N−N键的重新形成和再断裂来还原O2分子，同时释放产物NO。在和第二个O2分子反应时，剩余的N原子充当电子供体还原O2分子，释放第二个NO分子。因此，可逆的N−N键开关作为一个有效的电子库，驱动了N原子的氧化，导致NO分子的形成。这种通过N2和O2分子直接偶合产生NO的策略，即“可逆的N−N键开关”，可能为直接合成NO并进一步制备HNO3提供了一种全新的方法。
         2019年，该团队发现具有活性位点为2个和3个Ta原子的Ta3N3H−和Ta3N3−团簇可以完全活化N2分子，并生成吸附产物Ta3N5H−和Ta3N5−（J. Am. Chem. Soc. 2019, 141, 12592−12600）。在此基础上，2021和2022年，该团队提出了金属-配体活化（MLA）模式，实现了室温下由NbH2−和AuNbBO−团簇直接偶联N2和CO2分子的反应，实现了由N2和CO2制备C−N键（J. Phys. Chem. Lett. 2021, 12, 3490−3496；2022, 13, 492−497）。2021年，该团队研究发现单金属阴离子NbB3O2−团簇，其在室温下可以高效转化N2生成两种含氮产物B3N2O−/NbO和B3N2O2−/Nb，并进一步实现反应的催化循环（J. Phys. Chem. Lett. 2021, 12, 6313−6319）。2022年，该团队在热化学条件下，通过高活性的Y2BO+阳离子与一个N2分子和两个O2分子的反应，实现了气相团簇领域第一个N2和O2的活化与偶联。（J. Phys. Chem. Lett. 2022, 13, 10697−10704）。
         论文相关链接：https://doi.org/10.1021/acs.inorgchem.3c00092