清华大学化学系李亚栋

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聚合物封装策略制备多孔氮掺杂碳纳米球负载的孤立单原子位点(ISAS) 金属催化剂

最近，孤立单原子位点(ISAS)催化剂由于其奇特的性质引起了广泛的研究兴趣。当金属尺寸缩小到单原子水平时，所得(含有金属ISAS的)材料原子利用率最大化且暴露活性位点最多，其催化活性通常得到提升。然而，金属原子表面能较高使得其容易发生团聚。为解决这一问题，一个较好的方案是选择合适的载体来锚定高度运动的金属单原子。

多孔氮掺杂碳纳米材料(p-CN)具有较高的表面积和较大的孔体积，是常见的重要的载体材料，并已在电化学催化、传统多相催化以及超级电容器等领域有广泛应用。近来，研究发现p-CN材料作为载体能够很好的锚定孤立的金属单原子。现有的合成p-CN负载的单位点催化剂的方法存在合成方法复杂、通用性差等问题。因此，需要开发一种更简单、通用、经济的合成多孔氮掺杂碳负载的单位点催化剂的策略。

近日，清华大学李亚栋院士、王定胜教授利用新颖的聚合物封装策略制备了多孔氮掺杂碳纳米球负载的孤立单原子位点金属催化剂，并在Adv. Mater.上发表了题为“A Polymer Encapsulation Strategy to Synthesize Porous Nitrogen-Doped Carbon-Nanosphere-Supported Metal Isolated-Single-Atomic-Site Catalysts”的研究论文。透射电子显微镜和氮气吸附结果证实上述材料为纳米球形，具有高比表面积(≈380 m2·g-1)和多孔结构(微孔和介孔)。通过球差电镜和X射线吸收精细结构证实金属以金属ISAS形式存在。这种方法对于贵金属和非贵金属均适用(M-ISAS/p-CN，M为Co、Ni、Cu、Mn、Pd等)。特别是利用上述方法得到的Co-ISAS/p-CN纳米球在碱性介质中，其电化学氧还原活性(E1/2= 0.838 V)可媲美商业化负载量20 wt%的Pt/C(E1/2 = 0.834 V)，且具有优越的甲醇耐受性以及出色的稳定性。