清华大学化学系李亚栋

zhuimengren

近年来，单原子催化得到了长足的发展，并迅速成为了研究热点，许多研究组对单原子催化剂在能源和催化领域的研究进展也进行了系统的总结。然而，系统的总结并讨论单原子催化剂在环境催化领域的综述至今还没有报道。但是，从单原子催化剂的发展来看，前期的优秀工作（Science 2003, 301, 935–938；Nat. Chem. 2011, 3, 634–41）均涉及环境催化：在2003年的Science中，作者指出Pt/CeO2和Au/CeO2可能在移动源尾气控制领域具有好的应用前景；2011年 Nat. Chem.中作者利用环境催化中经典的CO催化氧化反应为模型反应对第一个命名的Pt/FeOx单原子催化剂进行了活性评价。这些工作都预示着单原子催化剂应该可以在环境催化领域大放异彩，不负所望，单原子催化剂自概念提出以来，在环境催化领域中取得了长足的发展（图1左）。基于此考虑，清华大学王定胜、李亚栋团队联合北京工业大学何洪教授团队系统的探讨了单原子位点催化剂（SACs）在环境催化剂上的应用（移动源和固定源污染物去除：模型反应CO催化氧化、NO催化还原、HC氧化和总反应汽油车三效催化、柴油氧化催化；挥发性有机物降解：催化氧化、光催化降解等；Hg和SOx去除），并对SACs在环境催化领域中存在的问题和机遇进行了展望。

jiujia

大千世界中的一切都是由元素周期表中118个元素排列组合而成，这些元素构成了数万亿种微观结构。回顾人类的历史，人们一直致力于调节物质的结构。最初，原始人打磨石头以制造武器。随后，人们发现了通过锻造改变金属结构的方法。在经过了材料的多年发展之后，人们可以进行的调控从宏观发展到微观甚至单原子。早在1981年，赫伯特·格莱特（Herbert Gleiter）就提出，当晶体边界处的原子所占比例从1/108增加1/2时，材料的性能可能会发生巨大变化。如何提高和调控靠近边界的原子比例成为了前沿问题，纳米材料的时代宣告到来。在将近三十年发展后，人们目前已经发现，纳米材料的性能主要取决于缺陷，杂质和位错等。相对应的，研究人员已经开发出许多方法来调节这些微观结构，但这些调控远远不是精确的微观结构调节。

        在21世纪第二个十年，随着合成和表征技术的飞速发展，单原子材料（SAM）被提出，化学家逐步从“纳米时代”进入“原子时代”。从此，SAM在众多领域诸如催化，燃料电池等都展现了较高性能。基于SAM，化学家终于可以实现单个原子的排列，观察和研究。SAM为化学家提供了理想的模型来研究微观结构与宏观性能之间的构效关系。虽然这一领域的相关工作层出不穷，但是目前对于微观结构与宏观性质的作用关系的解析还远远不足，迫切需要进一步的探究。
       在这一领域进行了丰富的研究后，清华大学王定胜/李亚栋团队通过对单原子材料领域的研究工作进行梳理，在微观结构调控策略，表征手段以及其与宏观性能的关系这三个方面总结了目前研究的特点以及不足。基于此，作者对于单原子材料领域未来的热点问题进行了展望如下：1）从调控到控制：目前的合成技术和手段已经相当先进，可以实现对单原子的微观结构进行调控，但是如何实现每个原子的精确控制是一个巨大的挑战；2）从表征到预测；单原子材料目前的主要表征手段非常复杂。通过精确控制合成并了解单原子材料的性质，建立更为简便的研究方法或者从合成上预判所得材料的结构是很值得研究的方面；3）从认知到设计：目前化学主要还是通过大量的实验去认识结构和性能的关系。如果能从原子分子水平上充分认识结构如何决定性能，明确影响单原子材料性能的关键结构因素，就能达到预知最优性能对应最优结构的目的，然后利用先进的合成技术实现目标材料的直接设计合成，最终实现化学家们从“试错”走向“设计”的终极梦想。
      研究者相信，这篇综述会为单原子材料领域的研究提供一个较为全面的指南与参考，并为接下来单原子领域的研究提供一些有价值的思路。相关论文在线发表在Small Structures (DOI: 10.1002/sstr.202000051)上。