中国科学院长春应用化学研究所电分析化学国家重点实验室董绍俊

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随着过去几十年的快速工业化，新兴有机污染物的过度排放和积累已成为一个重大问题。尽管这些污染物的浓度很低，但它们对环境和人类构成严重威胁。因此，有效降解这些污染物具有重要意义。许多顽固的有机物是有毒的，很难被微生物降解，并且很难通过吸附等常规处理方法去除。高级氧化工艺（AOP）通过产生活性氧物种（ROS）将有毒有机污染物降解为无害的水和二氧化碳，已成为去除水中难降解有机污染物的最广泛使用的方法。由于绿色、高效、简单和低成本的优点，激活过硫酸盐（PMS）以生成活性的自由基和非自由基去除难降解有机污染物受到越来越多的关注。
       原子分散催化剂因其高催化活性和原子利用率而受到广泛研究。尽管单原子催化剂在通过活化PMS降解新兴有机污染物（EOCs）方面取得了突破性进展。且原子对在协同电子调制方面具有独特的优点，并且打破了标度关系对催化活性的顽固限制也已被广泛报道。然而，通过构建具有双原子/多原子金属活性中心的原子分散催化剂活化PMS降解污染物的报道仍然很少。我们分别合成了具有单原子铁、双原子铁和三原子铁活性中心的Fe1-N-C、Fe2-N-C和Fe3-N-C催化剂。结果表明，Fe2-N-C由于其独特的Fe2N6配位结构，其催化降解活性是Fe1-N-C和Fe3-N-C的两倍，能够在2分钟内完成了RhB、BPA和2,4-DP的降解。同时，电子顺磁共振（EPR）和自由基猝灭实验证实，该反应是催化剂表面上的非自由基反应，单线态氧和Fe（IV）是主要的活性物种。

图1. Fe2-N-C活化PMS降解污染物示意图。

        本文通讯作者为中国科学院长春应用化学研究所董绍俊院士（TWAS），第一作者为吉林大学李明华博士生。该研究工作得到国家自然科学基金（22074137, 21721003），中国科学技术部基金（2016YFA0203203）的支持。
        文章信息
Li M, Chen J, Wu W, et al. Diatomic Fe-Fe catalyst enhances the ability to degrade organic contaminants by nonradical peroxymonosulfate activation system. Nano Research, 2023, https://doi.org/10.1007/s12274-022-5124-6.