n型掺杂纳米晶的电子转移动力学:模拟多电子光催化过程
Charge Transfer from n-Doped Nanocrystals: Mimicking Intermediate Events in Multielectron Photocatalysis Junhui Wang, Tao Ding, and Kaifeng Wu*(大连化物所吴凯丰团队) J. Am. Chem. Soc.DOI: 10.1021/jacs.8b04263 在多电子光催化反应中,光吸收体吸收光子后将电子转移给催化剂,留下了空穴。若此空穴未能得到及时的中和,光吸收剂的下一个光吸收过程难以发生。这可能是多电子光催化过程的速率限制步骤。该文中,作者们利用带有一个过剩电子的CdS纳米晶量子点(n-型掺杂)测量了空穴从n掺杂的量子点到受体的空穴转移过程。结果发现,中性激子的电荷分离效率为98.4%,而荷电激子由于俄歇过程的存在电荷分离效率低至68.6%。此外,空位传输速率在两电子体系为1290 ps,慢于单电子体系仅776 ps,电荷分离态的复合速率前者是后者的两倍。
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