中国科学院大连化学物理研究所李灿

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从阳光和水这两种地球上最丰富的自然资源中生产氢燃料，为实现碳中和提供了有前景的途径。太阳光驱动的光催化全水分解 (OWS) 可用于太阳能到化学能的转换。然而，研究人员目前只报道了少数的光催化剂可用于 OWS。造成这种现象的主要原因之一是， OWS 产物（包括光催化剂表面上的氢、氧和活性中间体）之间发生的逆反应。

    鉴于此，中国科学院大连化学物理研究所李灿院士课题组在Nature Catalysis上发表了题为“Blocking the reverse reactions of overall water splitting on a Rh/GaN–ZnO photocatalyst modified with Al2O3”的最新研究成果。
      本文要点：
       1. 在这项研究中，作者通过 ALD 惰性氧化物修饰金属助催化剂。该催化剂可以在很大程度上抑制与 OWS 相关的逆反应，从而提高光催化反应的整体活性。
       2. 具体而言，修饰Al2O3可以将 Rh/GaN-ZnO 光催化剂上的 OWS （在 420nm 处）的 AQE 从 0.3% 提高到 7.1%。
       3. 此外，作者进一步揭示了，通过氧化物物种在贵金属助催化剂的 LCS 上的优先沉积来实现抑制作用。修饰的氧化物阻碍了表面产物的催化反应(2H2 + O2 → 2H2O和O2 + 4H+ + 4e− → 2H2O) 。
        4. 该研究这项工作提供了对光催化OWS反应中贵金属助催化剂逆反应内在机理的深刻理解，也为解决这一长期存在的光催化问题提供了有效策略。
Li, Z., Li, R., Jing, H. et al. Blocking the reverse reactions of overall water splitting on a Rh/GaN–ZnO photocatalyst modified with Al2O3. Nat Catal (2023).          https://doi.org/10.1038/s41929-022-00907-y.