杨蓉课题组在纳米异质结构催化性能调控及其应用方面取得新进展

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近日，国家纳米科学中心杨蓉课题组在纳米异质结构催化性能调控及其应用方面取得新进展。相关研究成果以Synergistic Degradation of Tetracycline from Mo2C/MoOx Films Mediated Peroxymonosulfate Activation and Visible-light Triggered Photocatalysis为题，发表于Chemical Engineering Journal上。
光催化和过硫酸盐氧化法是目前高级氧化技术领域的研究热点。光催化反应以半导体材料为催化剂，但是单一材料中光生电子和空穴易于复合，从而限制了材料的光催化能力。过硫酸盐氧化法是利用过硫酸盐产生具有强氧化能力的自由基来降解污染物或灭活细菌。尽管钴离子/亚铁离子等作为催化剂可以用来激活过一硫酸盐（Peroxymonosulfate，PMS）产生强氧化性的硫酸根自由基（SO4•−），但金属离子难以回收，且可能造成二次污染。
        国家纳米科学中心杨蓉课题组通过化学气相沉积法，在碳布上原位一步制备出一种钼基纳米异质结构（Mo2C/MoOx），并用它构建了一种新型光催化/PMS氧化偶联体系，研究了钼基光催化/PMS/可见光复合系统在降解抗生素中的催化性能。以四环素（TC）为模型，研究了纳米异质结构中不同组分含量、PMS的用量、初始pH值、TC浓度、温度、共存阴离子、光照时间等条件对体系性能的影响。并分析了可能的反应机理，构建了一个纳米异质结构光催化/PMS活化的催化反应系统，实现高效降解抗生素。

图1. 钼基纳米异质结构（Mo2C/MoOx）

          Mo2C/MoOx材料中不同能带结构的的钼基组分形成Z-scheme异质结，降低电子和空穴复合效率的同时，保留了电子和空穴较高的氧化还原能力，有利于材料光催化性能的提高；异质结中多价态钼离子促进了PMS活化过程中的电子转移，进一步产生更多的活性自由基；同时PMS对电子的捕获可以提高光催化过程中电子与空穴的分离效率，进而提高光催化效率。
         该策略突出的优势在于：(1) 在纳米异质结构中一步形成不同能带结构的钼基组分，简化了异质结的构建过程；(2) 材料具有全光谱吸收特性, 具有丰富的钼位点，在可见光驱动下激活PMS协同高效降解抗生素；(3) 碳布基底上原位合成的纳米异质结构易于从反应溶液中回收，避免了对水体的二次污染；(4) 材料循环10次后仍能保持较高的催化能力。
        该新型钼基纳米异质结构光催化/PMS氧化偶联体系为突破高级氧化体系中非均相催化剂的活性-稳定性权衡限制问题提供了有效的调控策略；且制备方法简便，催化性能高，重复性和分离性能好，利于推广，为进一步推动纳米材料及光催化/过硫酸盐高级氧化处理技术的实际应用提供了技术支撑。

图2. 新型钼基纳米异质结光催化/PMS氧化偶联体系

        国家纳米科学中心博士生炼铮为该文章的第一作者，杨蓉研究员和蔡双飞副研究员为通讯作者。上述研究工作得到了中国科学院战略性先导科技专项、国家重点研发计划等项目的支持。
       原文链接: https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.143774
          文章来源：国家纳米科学中心
          杨 蓉，国家纳米科学中心，研究员。2006年于美国俄亥俄大学获得理学博士学位。2006年至2007年在美国明尼苏达大学化工材料系做博士后，2008年起在国家纳米科学中心担任副研究员、研究员,从事材料、生物、化学和物理之间交叉的新兴科学的研究。主要致力于研究纳米功能材料的制备及其在生物医学领域中的应用。作为项目负责人/项目骨干，主持/参与了多项国家级、中科院系统科研项目。在国际重要学术刊物上发表论文35篇。