刘江教授/兰亚乾教授团队在光电催化领域取得了重要研究进展

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近日，我院刘江教授/兰亚乾教授团队在光电催化领域取得了重要研究进展，在国际顶级期刊《Journal of the American Chemical Society》上发表题为“Achieving High-Efficient Photoelectrocatalytic Degradation of 4-Chlorophenol via Functional Reformation of Titanium-Oxo Clusters”的研究论文。我校是该论文的第一完成单位，论文第一作者为我院博士研究生刘菁菁和孙胜男，刘江教授和兰亚乾教授是该论文通讯作者。该研究受到了国家自然科学基金项目的支持。

       水体污染已被公认为21世纪最突出的全球环境恶化问题之一。特别是含有难降解有机污染物(如酚类化合物)的废水直接排放到环境中，对人类健康构成严重威胁。4-氯酚(4-CP)是一种应用广泛但难降解的酚类有机化合物，已被列为废水中优先处理的难降解污染物之一。目前，传统的水体净化技术往往存在一些缺陷：降解周期长、能耗高。因此，迫切需要开发更高效、可持续的技术，实现废水的高效处理和综合利用。
       光电催化（PEC）技术被认为是有效去除废水中难降解污染物的一种有前景和可持续发展的技术。PEC技术理论上可以通过全反应，即阳极有机污染物降解和阴极废水还原H2相结合，同时实现污染物降解和清洁能源生产。此外，如果一种材料可以同时作为阳极和阴极催化剂来完成这一全反应，在降低催化成本和简化电解装置方面将更有吸引力。然而，这种PEC全反应催化剂的设计和合成仍然是一个巨大的挑战。
        基于此，兰亚乾团队设计合成了三种分别由单功能化配体(Ac或Fc)和双功能化配体(Ac和Fc)修饰的钛氧簇，即Ti10Ac6, Ti10Fc8和Ti12Fc2Ac4，成功将其作为光阳极和阴极催化剂，实现PEC降解有机污染物4-CP协同废水到H2转化的高效串联反应。
       研究发现，三种钛氧簇在该反应过程中均表现出较高的PEC活性和4-CP的催化降解效率。尤其是具有较高的电荷分离和转移效率的Ti12Fc2Ac4，在该反应过程中表现出更加优异的PEC降解效率(超过99%)和H2产率（568.86 μmol）。值得注意的是，研究团队通过电子顺磁共振(EPR)光谱鉴定了PEC降解4-CP反应中的主要活性氧化物种（–OH和空穴）。还通过高效液相色谱 (HPLC) 以及液质(LC-MS)对该降解过程进行监测，准确确定了不同反应中间体的产生，进而有效地提出了难降解有机污染物4-CP的PEC降解机理及其反应途径。这一工作为光电催化技术降解水中有机污染物提供了新的研究思路和途径。
        论文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c11509
         课题组网站：http://www.yqlangroup.com
          文章来源：华南师范大学
        兰亚乾,华南师范大学二级教授、博士生导师，教育部工程研究中心主任，英国皇家化学学会会士。2009年获东北师范大学物理化学博士学位，2010-2012年日本学术振兴会(JSPS)博士后，日本产业技术综合研究所（AIST）关西中心外国人特别研究员。独立工作后获国家级高层次人才、国家优秀青年科学基金、江苏省“双创团队”领军人才、江苏省杰出青年基金等。曾获中国光化学-泊菲莱优秀青年科学家奖、吉林省自然科学奖等奖励。现担任中国化学快报（CCL）副主编，Natl. Sci. Rev.学科编辑组成员，Inorganic Chemistry、EnergyChem、Scientific Reports、《结构化学》等期刊编委和顾问编委。主要从事配位化学研究，致力于晶态材料在能源领域的应用探索。近五年来以通讯作者在Nat. Commun.， J. Am. Chem. Soc.， Angew. Chem. Int. Ed.等期刊发表通讯作者论文180余篇。论文被他引18000多次，ESI高引论文25篇，H-index 71，2020、2021年度科睿唯安“高被引科学家”（化学）。