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[材料资讯] 谢有伟研究团队在C-O/C-O键复分解反应领域取得突

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发表于 2023-5-4 19:00:00 | 只看该作者 |只看大图 回帖奖励 |倒序浏览 |阅读模式
4月5日,化学与化工学院谢有伟研究团队与廖荣臻教授合作的论文Ring-closing C–O/C–O Metathesis of Ethers with Primary Aliphatic Alcohols在《Nature Communications》刊发。博士生刘红梅为该论文第一作者,谢有伟教授与李曼副教授为本文的共同通讯作者,华中科技大学为唯一通讯单位。
       在传统醇与醚的复分解反应中,几乎所有的反应都是通过活化醚,随后被醇羟基亲核取代来实现的,净结果是一个C-O/O-H σ-键的交叉复分解反应。在谢有伟团队报道的这篇论文中,实现了Re2O7催化的醇与醚之间的C-O/C-O σ-键复分解反应,该反应通过Re2O7活化醇羟基从而促进醚的亲核取代来实现分子内C-O/C-O关环复分解,合成相应的含氧杂环化合物。这是一个分子内转醚化反应,将苯甲醚衍生物转化成苯并含氧杂环化合物(五、六、七元杂环)和甲醇。通过相应的机理实验和DFT理论计算,验证了该反应最可能的机理,这与之前报道的这类反应的机理完全不同。
        虽然烯烃复分解反应(双键复分解)的研究与运用非常广泛,三位科学家(Yves Chauvin, Richard Schrock, Robert Grubbs)因此获得了2005年诺贝尔化学奖。然而与之相对应的σ-键复分解反应的研究较少。特别是在自然界中广泛存在的C-X键的复分解反应,在成环反应中运用极少且活化模式单一、适用范围窄。然而其成功实现不但能够提供新的成环策略,而且相应底物更加容易制备和稳定。该研究提出并实现了一个新的σ-键复分解的反应机制,为惰性C-O、C-S、C-N键的活化,以及这些C-X键的交叉复分解反应提供了新的设计思路。
        文章来源:华中科技大学
        廖荣臻,生于1983年10月,博士,华中科技大学教授。2005.6月获北京师范大学学士学位,2011年获得北京师范大学博士学位,导师刘若庄院士,2007.1-2009.4,瑞典皇家工学院理论化学系获副博士学位,2009.5-2010.10,瑞典斯德哥尔摩大学有机化学系获博士学位,2011.2-2012.12,德国马普煤炭研究所博士后,2013.1-2014.12,瑞典斯德哥尔摩大学有机化学系博士后,2014.12-今,华中科技大学化学化工学院教授。研究兴趣:计算催化方法学研究,酶催化反应机理的理论研究,人工合成光合系统的理论研究。在Proc.Natl.Acda.Sci.U.S.A.、Angew.Chem.Int.Ed.、Chem.Sci.、Chem.Comm.、Inorg.Chem.发表论文三十余篇。
     谢有伟,博士,洪堡学者,现任华中科技大学化学与化工学院。2006年本科毕业于吉林大学化学学院(导师:王策 教授)。2009年毕业于美国雪城大学(Syracuse University 导师:Tewodros Asefa),获得物理化学硕士学位。2014年毕业于美国匹兹堡大学(University of Pittsburgh 导师:Paul Floreancig),获有机化学博士学位。2015年1月至2018年1月在德国马克斯—普朗克煤炭研究所开展博士后研究(导师:Benjamin List)。谢有伟教授在复杂分子结构合成方法学,小分子不对称催化等方面有多年的研究经验,目前以第一作者身份在J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed.,Chemical Science等高水平杂志发表论文7篇。

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