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[材料资讯] 曹荣、黄远标:协同串联光催化二氧化碳产乙烯取得新进展

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发表于 2023-4-4 19:03:50 | 只看该作者 |只看大图 回帖奖励 |倒序浏览 |阅读模式
使用清洁的太阳光将二氧化碳光催化转化为高附加值化学品如乙烯是一种能有效降低二氧化碳排放以及实现碳中和的方式。然而,由于其化学惰性及缓慢的C-C偶联和多电子转移过程,光催化二氧化碳还原转化为乙烯依然是一项巨大的难题。因此,发展新型策略,设计高效率和高选择性的光催化体系是实现该类技术瓶颈的关键。
        近日,中科院福建物构所结构化学国家重点实验室曹荣和黄远标研究员在国家重点研发计划、国家自然科学基金和闽都实验室基金支持下,提出了一种协同—串联组合策略,构建了铼-(I)联吡啶fac-[ReI(bpy)(CO)3Cl] (简称Re-bpy)和铜-卟啉三嗪骨架 [PTF(Cu)]双位点体系来进行光催化二氧化碳制备乙烯。其中联吡啶铼(Re-bpy)可以高效的将二氧化碳转化为一氧化碳,并且释放的CO分子能溢流到邻近的卟啉框架的铜单活性位点,形成PTF(Cu)–*CO位点;而铜修饰的卟啉三嗪框架(PTF(Cu))具有较高的二氧化碳吸附,并且能吸附Re-bpy分子形成稳定的结构,促进了PTF(Cu)–*CO和Re-bpy-*CO之间的协同耦合,该协同串联体系在光照下能实现将二氧化碳分子转化为乙烯,反应速率为73.2 μmol g-1 h-1。单独使用Re-bpy或者PTF(Cu)则只能获得CO而无法获得乙烯产物。原位红外以及DFT计算说明,PTF(Cu)-*CO与Re-bpy-*CO能偶联形成关键中间体Re-bpy-*CO-*CO-PTF(Cu)。本工作为串联体系高效光催化二氧化碳还原产C2产物提供了一种新的可行途径。论文第一作者是国科大博士徐睿和司端惠助理研究员。
         该团队近年来在多孔框架催化CO2转化取得了一系列进展(Angew. Chem. Int. Ed. 2023, 62, e202215687; Angew. Chem. Int. Ed. 2022, 61, e202207478; Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 60, 17108; Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 60, 20915; Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 60, 25485; Angew. Chem. Int. Ed. 2020, 59, 23641; Natl. Sci. Rev. 2022, 9, nwab157;ACS Energy Lett. 2020, 5, 1005)。
        标题:Tandem Photocatalysis of CO2 to C2H4 via a Synergistic Rhenium-(I) Bipyridine/Copper-Porphyrinic Triazine Framework
        论文链接:https://doi.org/10.1021/jacs.3c02370
         文章来源:福建物构所
      曹荣,男,1966年8月生于福建长汀。现为中国科学院福建物质结构研究所所长、研究员、博士生导师、学术委员会副主任、学位评定委员会副主任;结构化学国家重点实验室学术委员会委员;《中国化学》、《无机化学学报》、《结构化学》编委,1986年毕业于中国科学技术大学近代化学系,1989年获中国科学院福建物质结构研究所硕士学位,1993年获中国科学院福建物质结构研究所博士学位后分配在物构所工作,1994年7月晋升为副研究员,1998年2月晋升为研究员、11月获博士生导师资格,曾在香港理工大学应用生物及化学科技系做博士后、日本名古屋大学物质科学国际研究中心做日本学术振兴会(JSPS)特别研究员。2002入选中国科学院福建物质结构研究所“百人计划”,2003年获国家杰出青年基金,2004年获政府特殊津贴,2006年入选“新世纪百千万人才工程”国家级人选。曾获中国青年科技奖(2006年)、中国化学会青年化学奖(1998年)、福建省青年科技奖(1998年)、运盛(福建)青年科技奖(2003年),作为主要完成者获国家自然科学奖二等奖一次(2002年,排名第三),中国科学院自然科学奖一等奖一次(2001年,排名第三)、二等奖一次(2000年,排名第二),发表SCI论文170多篇,论文被他人引用超过1600次。主要研究领域为无机-有机杂化材料及超分子化学、纳米分子材料、有机-无机复合膜及介孔材料等。承担了国家973计划、国家杰出青年基金、中科院“百人计划”、国家自然科学基金重大项目、重点项目、面上项目、青年项目、省自然科学基金重点项目、中国科学院重要方向性项目等多项研究课题。
       黄远标,博士,中国科学院福建物质结构研究所研究员。2009年博士毕业于复旦大学。同年加入中科院福建物构所,任助理研究员;2011年12月被评为副研究员,2014年-2015年在日本产业技术综合研究所开展JSPS 研究,2017年被评为研究员。现为中科院福建物构所硕士生导师,中科院“青年创新促进会”入选者,中科院海西研究院“春苗”人才获得者。主持三项国家自然科学基金,重点参与一项973计划。目前主要从事多孔催化材料的研究,在国际专业期刊J. Am, Chem. Soc; Chem. Sci.; Chem. Soc. Rev.; J. Catal.、 JMCA、等发表50余篇SCI论文(其中第一或通讯作者论文22篇),被引用1100余次,H因子为21。



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