陶立团队在石墨相氮化碳高效光催化合成过氧化氢领域取得新进展

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近日，材料科学与工程学院陶立教授团队和孙正明教授团队合作构建了一种羟基诱导的具有功能化表面的氮化碳同质结，用于高效的光催化合成过氧化氢，相关研究成果“Hydroxyl-induced Carbon Nitride Homojunction with Functional Surface for Efficient Photocatalytic Production of H2O2”以东南大学作为唯一单位发表于环境与催化领域著名期刊Applied Catalysis B: Environmental。
        从水中光催化合成H2O2具有巨大的工业应用前景，而石墨相氮化碳(CN)则是用于光催化合成H2O2的最佳候选光催化剂之一。H2O2的高效生成需要CN拥有良好的空间电荷分离，但其表面同时存在的H2O2分解逆反应严重限制了合成效率的进一步提升。在优化CN的空间电荷分离的同时，减轻表面逆反应对效率的负作用，是实现CN光催化合成H2O2工业应用的前提。
       基于这一现状，陶立团队与孙正明团队合作，提出了一种羟基诱导的氮化碳(CN)同质结策略。该同质结可以同时优化体相电荷分离并抑制表面逆反应。通过卡尔文探针直接观测并结合DFT计算证实了表面羟基可为电子从体相到表面的迁移提供额外的调节作用。在表面羟基存在下，两电子氧还原反应(ORR)的动力学比四电子ORR更有利，H2O2分解受到抑制。与原始CN相比，该同质结样品的H2O2产量提高了4.5倍，在500 nm处的表观量子效率(AQY)为2.1%。该研究提供了一种同时改善空间电荷分离和表面反应动力学的策略，适用于多种光催化反应。

图1.富羟基CN同质结的构筑与其优异的空间电荷分离能力，KPFM直观地观察到了光照下光电子在同质结样品表面的聚集

图2. CN同质结光催化合成H2O2的性能，CN同质结在可见光下的性能提升了4.5倍，材料的导带依靠两步单电子过程进行ORR反应，而同位素实验则证明空穴进行了析氧反应。在420nm下，同质结样品拥有27.6%的半反应AQY，而在500nm下，全反应AQY仍达到了2.1%。

        论文第一作者为材料科学与工程学院博士生陈启超（实验)和博士后陆成杰（模拟），参与作者包括本科生平博宇和李桂洋，通讯作者为阮秋实和陶立，东南大学为唯一通讯单位。孙正明教授、化学化工学院张袁健教授为本工作提供了相应的实验和理论指导。论文相关工作得到了国家自然科学基金重大研究计划培育项目与青年项目、国家和省级人才计划项目等科研经费支持。
        论文链接：https://www.sciencedirect.com/sc ... i/S0926337322011572
          文章来源：东南大学
       陶立，2004年本科毕业于东南大学材料科学与工程系，后获全额奖学金赴美留学。2010年获美国德克萨斯大学达拉斯(UT Dallas)分校材料科学与工程博士学位，并于美国德克萨斯大学奥斯汀(UT Austin)微电子研究中心进行博士后研究，2012年留任该中心研究员。主要研究背景包括二维材料学与器件应用，柔性微电子器件和无尘超净间微纳精细加工技术与健康医疗的交叉应用。代表成果为硅片级大面积化学气相沉积石墨烯及其高性能柔性电子器件（欧洲物理协会纳米技术网2012年度科技进步新闻），硅烯晶体管器件的制备与电学表征（《时代》杂志报道，《探索》杂志2015年度全球100项重要科学技术突破第33名）。在NatureNanotechnology，NatureMicrosystems&Nanoengineering，ACS Nano，Small，J. Phys. Chem. C等学术期刊上发表论文近30篇（SCI引用800余次， Google Scholar引用1000余次），特邀书稿章节2次。在MRS，IEEE，APS等重要国际会议上作邀请报告6次，担任国际微纳米制备技术大会（EIPBN,3-beam）常务委员，IEEE-Nano会议评审委员团成员，美国肯塔基科学与技术基金项目评审专家。