兰亚乾教授团队在电催化CO2还原领域取得了重要研究进展

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近日，我院兰亚乾教授团队在电催化CO2还原领域取得了重要研究进展，在国际顶级期刊《Angewandte Chemie International Edition》上发表题为“Light, Heat and Electricity Integrated Energy Conversion System: Photothermal-assisted Co-electrolysis of CO2 and Methanol”的研究论文。我校是该论文的第一完成单位，论文第一作者为博新计划获得者我院王艺蓉博士后。该研究受到了国家自然科学基金，博士后创新人才支持计划等项目的支持。
         CO2电还原反应（CO2RR）可以通过可再生电力将CO2转化为有价值的化学品或燃料，同时缓解能源危机，实现全球碳平衡。然而，CO2RR的实施仍然需要克服阳极析氧反应（OER）缓慢的动力学并且需要消耗的大量的电量（约占总输入能量的90%），这将导致整个系统的高能耗、低选择性和低能量转换效率。因此，需要找到一种热力学和动力学上更有利的氧化反应来取代OER，以提高CO2RR系统的能量转换效率，并生成能耗较低的高价值化学品。甲醇氧化（MOR）具有比OER更低的阳极过电位，可以替代OER与CO2还原反应耦合来降低整个电解反应系统的电耗量。此外，将光能和热能引入电催化反应体系中可以影响光敏电催化剂的电子性能，从而改变CO2还原和甲醇氧化的活性和选择性。
        该工作设计合成了一种双功能COF催化剂（Ni-2CBpy2+-COF），并成功地将其应用于高效光热辅助的电催化CO2还原耦合甲醇氧化反应，在电极两侧同时产生高价值的化学品。

光热辅助的电催化CO2还原耦合甲醇氧化反应示意图。

        实验结果表明，Ni-2CBpy2+-COF作为双功能催化剂可用于高效光热辅助的电催化CO2还原耦合甲醇氧化反应。在1.9 V的槽电压下，阴极CO和阳极HCOOH的FE可达到~100%，同时节省了~31.5%的电耗量。具有类紫精性质的2CBpy2+单元可以作为电子转移媒介加速催化剂与中间物之间的电荷转移，并产生较强的光热效应（ΔT = 49.1°C），从而提高整个反应的动力学和目标产物的选择性。
        这项工作为CO2RR与有机分子氧化反应耦合系统的设计在提高总能量转换效率和生成增值化学品方面开辟了广阔的前景，有助于电催化CO2RR的实际应用过程。
        论文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202212162
        课题组主页：http://www.yqlangroup.com
        文章来源：华南师范大学
        兰亚乾,华南师范大学二级教授、博士生导师，教育部工程研究中心主任，英国皇家化学学会会士。2009年获东北师范大学物理化学博士学位，2010-2012年日本学术振兴会(JSPS)博士后，日本产业技术综合研究所（AIST）关西中心外国人特别研究员。独立工作后获国家级高层次人才、国家优秀青年科学基金、江苏省“双创团队”领军人才、江苏省杰出青年基金等。曾获中国光化学-泊菲莱优秀青年科学家奖、吉林省自然科学奖等奖励。现担任中国化学快报（CCL）副主编，Natl. Sci. Rev.学科编辑组成员，Inorganic Chemistry、EnergyChem、Scientific Reports、《结构化学》等期刊编委和顾问编委。主要从事配位化学研究，致力于晶态材料在能源领域的应用探索。近五年来以通讯作者在Nat. Commun.， J. Am. Chem. Soc.， Angew. Chem. Int. Ed.等期刊发表通讯作者论文180余篇。论文被他引18000多次，ESI高引论文25篇，H-index 71，2020、2021年度科睿唯安“高被引科学家”（化学）。