李杲等实现活性金属铂动态结构和催化性能的调控

huanping

近日，我所催化与新材料研究室杨冰副研究员和催化基础国家重点实验室李杲研究员，以及大连理工大学周思研究员等合作，发展了载体晶相调控Pt/TiO2动态结构演变的新方法，成功实现对活性金属分散度、几何结构的精准控制，以及对反应性能的定向优化。
　　金属催化剂在气氛环境中动态结构演变的识别与调控，是揭示催化剂真实活性结构、实现催化剂精准创制的关键。杨冰等长期致力于气氛诱导金属催化剂动态演化与原位电子显微识别（Nat. Commun.，2021；Nat. Catal.，2020；ACS Sustain. Chem. Eng.，2019；Appl. Catal. B，2018），并揭示了“气氛-金属-载体”三相界面的关键作用。
　　在此基础上，本工作利用1nm的Pt/TiO2催化剂，通过改变载体的晶相，调变Pt纳米颗粒在氧气焙烧过程中的动态演化行为。原位ETEM/ESTEM结果表明，具有相同初始尺寸的Pt纳米颗粒，可以在锐钛矿型TiO2上动态分散，形成孤立的单原子位点；而在金红石型TiO2上则发生几何形变，产生只有2至3个原子层厚度的二维纳米岛。这两种动态演化行为导致了完全相反的催化反应活性：分散后的Pt单原子催化剂更有利于高活性苯乙炔选择加氢，而二维纳米颗粒则具有更高的甲烷氧化活性。本工作揭示了载体晶相对Pt/TiO2催化剂动态行为及反应活性的定向调控作用，进一步发展了基于“动态调控策略”的金属催化剂精准创制新方法。

　　相关工作以“Crystal-Phase-Mediated Restructuring of Pt on TiO2 with Tunable Reactivity: Redispersion versus Reshaping”为题，于近日发表在ACS Catalysis上，该工作的共同第一作者是我所2002组博士研究生张晓奔和501组李志敏博士，大连理工大学博士研究生裴玮。该工作得到国家自然科学基金、中科院稳定支持基础研究领域青年团队计划、我所创新基金、辽宁省兴辽英才计划等项目的支持。（文/图 杨冰、张晓奔）
　　文章链接：https://doi.org/10.1021/acscatal.1c05695


       文章来源：大连化物所
      李杲，男，1982年生，2004年于湖南师范大学获得理学学士学位，20011年于上海交通大学化学与化工学院获应用化学博士学位。2011-2014年在美国的卡内基梅陇大学化学化工学院进行博士后研究工作。2014年加入大连化学物理研究所金催化中心，入选所级“百人计划”并受聘为研究员。