刘俊良、童明良分子磁体研究团队在高性能单分子磁体领域取得新进展

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与传统的信息材料相比，单分子磁体作为一类具有磁双稳态的分子量子信息材料，其小分子尺寸和超高单分散性等无可比拟的优势利于进行真正的单分子信息处理与存储，实现量子信息器件的微型化、集成化及高性能化，是高密度信息存储和量子信息处理的的重要材料基础。
       相对单核单分子磁体而言，高性能多核单分子磁体的设计组装及性能优化不仅能抬高单分子磁体的性能天花板，而且利于通过自旋载体间磁耦合实现对单分子磁体的磁能级结构及其磁弛豫动力学的有效调控。然而，多核单分子磁体中磁各向异性轴通常难以定向排列，导致性能难以得到进一步提升，尤其是精准合成“头碰头”式的定向排列极具挑战性。

图1 磁各向异性轴的“头碰头”式定向排列及其性能优化

        最近，童明良教授、刘俊良副教授团队在前期建立的配位对称性导向组装高性能单分子磁体策略基础上（Chem. Soc. Rev., 2018, 47, 2431），考虑到金属冠醚分子具有良好的结构刚性及对称性，利于构筑具有合适配位几何（例如五角双锥）的磁功能基元，同时可以引入自旋载体间的磁耦合，组装出结构可控和功能可调的高性能多核单分子磁体：单层和双层[15-冠-5]金属冠醚单分子磁体（见图1）。单层{DyCu5}分子是有效能垒最高（Ueff = 900 K）的d-f异金属单分子磁体。进一步将单层{DyCu5}作为构筑基元，在其磁各向异性轴方向上通过羟基桥以“头碰头”方式“串”“连”起来，得到双层{Dy2Cu10}单分子磁体。静态/动态磁学性质表征结果显示，零场磁滞回线从前者的闭合状态转变成后者的开启状态，外观则从蝴蝶状变为矩形。更为显著的是，后者在2 K下的零场弛豫时间比前者长20万倍；对后者进行Y(III)抗磁掺杂后，其零场磁滞回线恢复到前者的闭合状态。
该研究通过高性能金属冠醚构筑基元，实现了从单层到双层金属冠醚分子的可控组装。特别是，通过“头碰头”式的轴向铁磁耦合实现了零场磁滞回线的开启，显著提升了零场下的单分子磁体性能。通过功能基元各向异性轴的定向排列及单分子磁体磁各向异性的最大化，为高性能多核单分子磁体的模块式组装提供了重要借鉴。
        该研究论文以“Opening Magnetic Hysteresis by Axial Ferromagnetic Coupling: from Mono-Decker to Double-Decker Metallacrown”为题，发表在《德国应用化学》期刊上，并被编辑部选为热点文章（Hot Paper）。中山大学化学学院为该成果的第一完成单位，王金和李泉文博士为文章共同第一作者，刘俊良副教授、童明良教授和英国曼彻斯特大学Nicholas F. Chilton博士为共同通讯作者。该研究得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金重点国际（地区）合作研究项目、广东省“珠江人才计划”本土创新科研团队等项目的支持。
        论文链接：https://doi.org/10.1002/anie.202014993


        文章来源：中山大学
       童明良，1967年7月生于湖北省罗田县。现任中山大学化学与化学工程学院教授、博士生导师。先后入选广东省“千百十”人才工程省级（2002）和国家级（2006）培养对象以及教育部“新世纪优秀人才支持计划”（2004），2005年获国家杰出青年科学基金。曾获“全国优秀博士学位论文”奖和广东省“丁颖科技奖”，作为第二完成人先后获得2006年广东省科学技术一等奖和2007年国家自然科学二等奖。担任《化学学报》等期刊的编委。主要从事功能配合物化学和磁分子固体材料研究，包括金属簇合物分子纳米磁体、多功能磁分子固体和自旋转换材料以及含金属簇的无机—有机杂化材料的合成、表征及结构与性能调控等。从金属簇结构基元和磁功能调控入手，发展了金属簇合物分子纳米磁体和具有显著磁热效应的超低温磁制冷材料的制备方法；提出了“网中链”策略制备单分子磁体/单链磁体或阻挫磁体；发展了溶剂热条件下的原位有机配体反应，并用于构筑系列光/磁功能金属-有机骨架材料；提出“活性客体”策略制备出化学活性客体刺激响应的自旋转换材料，通过合理设计阴离子配体来调节配位场，制备出具有创记录自旋转换温度的自旋转换材料。童明良教授先后主持国家杰出青年科学基金、国家基金委重大研究计划重点、973子课题等项目，在包括 JACS（3篇）、Angew. Chem.（7篇）、Chem. Sci.（2篇）、Adv. Mater.（1篇）、Acc. Chem. Res.（1篇）、Coord. Chem. Rev.（3篇）等国际学术期刊上发表论文200余篇，论文他人总引用7000余次，H指数51。
        刘俊良，男，1987年10月生，博士，广东顺德人，中山大学化学学院副教授、博士生导师。科研方向：功能配位化学、分子基磁体、磁化学 。