韩景宾课题组：利用LDH基选择性气体阻隔膜实现CO2高效分离

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近日，我院韩景宾教授课题组和牛津大学Dermot O’Hare教授开展合作研究，在《Nature Communications》发表题为“High-efficiency CO2 separation using hybrid LDH-polymer membranes” (Nat. Commun. 2021, 12, 3069. https://www.nature.com/articles/s41467-021-23121-z)的研究论文。
        膜分离技术在天然气/合成气净化、烟道气中裂解气回收及温室气体减排等CO2分离领域具有重要的应用前景，高性能CO2分离膜材料的设计与构筑是实现膜分离技术大规模应用的关键。传统聚合物膜材料普遍存在渗透性和选择性此消彼长（Trade-off效应）的限制，如何突破聚合物膜的Trade-off效应是目前国内外研究的热点。利用二维材料在其面内进行孔结构设计或层间构筑（亚）纳米通道，是提高CO2分离性能的有效途径。但是，目前二维膜材料层间距和孔道结构难以精确调控，制备成本高且可重复性差等问题使其大规模应用受到限制。因此，亟需开发一种兼具CO2高渗透性和高选择性的低成本二维膜材料。

        在前期工作中，韩景宾教授课题组发现了LDHs具有优异的气体阻隔性能（Angew. Chem. Int. Ed. 2015. 54, 9673、J. Mater. Chem. A 2015, 3, 12350、Chem. Commun. 2018, 54, 7778、ACS Appl. Mater. Interface等），实现了对O2、N2、H2O、He、H2、CH4等气体分子的高效阻隔。在对比多种气体分子的渗透速率后，发现LDHs二维材料对不同气体分子的阻隔作用大小存在显著差异，部分气体分子（如CO2）受到的阻隔作用较弱。在此基础上，本工作提出在多孔透气基底上构筑LDHs基气体选择性阻隔层，通过优化选择性层的结构及理化性质，控制气体选择性阻隔和渗透性之间的平衡以优化膜的性能，实现了CO2气体的高效分离。将MgAl-LDH剥层纳米片和甲脒亚磺酸(FAS)通过层层自组装后旋涂一薄层聚二甲基硅氧烷(PDMS)，制备得到(LDH/FAS)25-PDMS二维杂化膜材料。研究结果表明，(LDH/FAS)25-PDMS薄膜的CO2渗透性可以达到7748 GPU，CO2选择性因子(SF)：SF(CO2/H2)、SF(CO2/N2)和SF(CO2/CH4)分别为43，86和62，打破了常规聚合物材料存在的Robeson (2008)及Freeman上限。LDH和FAS有序组装形成的超晶格亚纳米通道可以作为CO2筛分的孔道；LDH纳米片表面的碱性和丰富羟基增加了对CO2的吸附亲和力，从而提高了其溶解性。此外，位于LDH纳米片夹层中FAS上的脒基官能团能够选择性结合CO2，发生可逆的化学反应，从而进一步促进了CO2的选择性传递。以上各因素间的协同效应，导致(LDH/FAS)25-PDMS薄膜表现出优异的CO2分离性能。
       本文第一作者是我校化学学院博士生许晓芝，韩景宾教授、牛津大学Dermot O’Hare教授为本文的通讯作者，北京化工大学为第一完成单位。本工作得到了国家自然科学基金和中央高校基本科研业务费的资助，研究工作得到了段雪教授和卫敏教授的悉心指导。


       文章来源：北京化工大学
       韩景宾，男，1983年生，教授，博士生导师。2001至2005年于沈阳化工学院获得工学学士学位。2006至2011年于北京化工大学获工学博士学位，导师为段雪院士及卫敏教授。2009年至2010年期间，在美国佐治亚理工学院交流学习。2013年在英国牛津大学做访问学者。2011年至今，在北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室从事层状功能材料研究，主要研究方向：（1）LDH基无机/有机复合材料的可控组装与性能调控；（2）新型层状结构复合功能材料的宏量制备及工程化研究。主持完成了科技部863课题1项、国家自然科学基金1项；正在承担国家自然科学基金1项，参与国际科技合作项目1项。以第一作者或通讯作者在Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Funct. Mater.、Small、Chem. Commun.等刊物发表SCI论文30余篇，参与撰写专著2部，申请国家发明专利18件（获授权4件）；论文被他人评论和引用800余次，单篇最高他引100余次，被Nature China网站选为“Research Highlight”1次；被Angew. Chem. Int. Ed.编辑部及RSC的官方blog选为“Hot Article”各一次。2016年入选北京市科技新星计划，2016年获得中国科技协会“青年人才托举工程”资助。