傅强、包信和等发现氧吸附诱导金属态银原子级分散新机制

xibei

近日，我所催化基础国家重点实验室傅强研究员和包信和院士团队与我所催化与新材料研究室杨冰副研究员、上海高等研究院高嶷研究员合作，在反应气氛诱导金属催化剂动态分散的原位表面研究中取得新进展，发现并提出氧吸附诱导金属态银（Ag）原子级分散新机制。
　　氧化分散（Oxidative dispersion）在多相催化中长期被用来实现烧结金属催化剂的再生，近年来还用于单原子催化剂的制备。目前主流观点普遍认为，金属氧化物的形成是诱导分散的关键因素，但是这些理解大多是建立在非原位表征结果之上。

　　本工作中，研究人员利用环境扫描电镜（ESEM）和团队自主研发的近常压光发射电子显微镜（NAP-PEEM）等原位成像手段，证实微米尺度的Ag纳米线在氧气气氛下可以分散成为亚纳米的团簇结构。非原位实验表明，Ag纳米线在氧气高温处理后表现为高分散的AgOx团簇。与此相反，原位近常压X光电子能谱（NAP-XPS）分析明确指出，Ag在673K氧气气氛诱导分散过程中仍保持金属态，而AgOx团簇的形成仅发生在降温过程中（400-300K）。密度泛函理论计算证实，金属Ag团簇表面的氧化学吸附是诱导并稳定其高分散状态的关键。本工作首次发现了“氧吸附诱导金属态原子级分散”的新机制，为金属态高分散催化剂的反应稳定性提供实验和理论依据。该机制对于Ag，Pd，Au等氧化物生成焓较小的金属催化剂具有普适性意义。
　　相关研究结果于3月3日发表在《自然-通讯》（Nat. Commun.）上。该工作得到了国家自然科学基金科学中心、科技部重点研发计划、中科院B类先导专项“能源化学转化的本质与调控”、洁净能源创新研究院合作基金等项目的资助。（文/图 李荣坦）


       文章来源：大连化物所
       傅强，中国科学院大连化学物理研究所研究员。1996年和2000年在北京理工大学分别获得学士和博士学位；2000年到2006年先后在德国马普学会金属研究所(Max Planck Institute for Metal Research)和Fritz Haber研究所(Fritz Haber Institute of the Max Planck Society)做博士后研究；2006年受聘到中国科学院大连化学物理研究所工作，2008年获中国科学院"百人计划"择优支持终期评估获优秀。现为催化基础国家重点实验室研究员，博士生导师，大连洁净能源国家实验室仿生能源材料与系统研究组组长。1999年获首届中国科学院奖学金；2000年获德国马普奖学金；2008年获首届中科院沈阳分院优秀青年学者奖；2011年获辽宁青年科技奖；2012年获得国家自然科学基金委优秀青年基金资助。
        包信和，男，汉族，1959生于江苏省。理学博士，中国科学院大连化学物理研究所研究员，博士生导师。1987年获复旦大学理学博士学位；1987-1989年在复旦大学化学系任教；1989-1995年获洪堡基金资助在德国马普协会柏林FRITZ-HABER研究所进行合作研究；1995年至今，在大连化学物理研究所工作，任催化基础国家重点实验室研究员，博士生导师，所学术委员会主任，洁净能源国家实验室（筹）能源基础和战略研究部部长，中国科学院研究生院教授；2000年8月至2007年2月，任中国科学院大连化学物理研究所所长；2009年4月至2014年6月任中国科学院沈阳分院院长；2009年当选为中国科学院院士；2015年7月至2017年6月任复旦大学常务副校长；2017年6月8日起任中国科学技术大学校长。