刘晓艳课题组《德国应用化学》：光热协同催化研究取得进展

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中国科学院大连化学物理研究所催化与新材料研究室研究员刘晓艳、中科院院士张涛团队在光热协同催化研究方面取得进展，发现采用Pt/TiO2-WO3催化氧化丙烷，在低温和高浓度氧气条件下，光热协同催化的活性远远高于单独的光催化和热催化的活性。
　　以氧气为氧化剂的氧化反应（如挥发性有机污染物消除、烷烃燃烧等）是工业催化中非常重要的一类反应，负载型Pt催化剂是这类反应的高活性催化剂之一。然而，由于Pt表面对氧气有很强的吸附性，特别是在低温或高浓度氧气情况下，Pt很容易被氧气“毒化”而失活。因此，在传统热催化中，这类反应的起活温度一般在200 ℃ 以上。而高温活化氧气的同时也加速了金属态Pt的氧化，导致负载型Pt催化剂的活性降低。

Pt/TiO2-WO3催化剂在不同光照强度下的T70和Ea及有无光照时O2反应级数的变化

　　鉴于此，该团队以复合半导体TiO2-WO3负载的亚纳米Pt为催化剂，以丙烷氧化作为探针反应，在热催化的基础上引入光照，实现光热协同催化。研究结果表明，光热协同催化可以在低温和高浓度氧气条件下极大地提升Pt/TiO2-WO3催化剂对丙烷的催化氧化活性。催化剂的活性随着光照强度的增加（0至1000 mW/cm2）而增加，T70（丙烷转化70%时的反应温度）最低可至90 ℃。与热催化相比，T70的最大温差可达234 ℃。动力学研究发现，光热协同催化反应活化能（Ea）随光照强度的增加而呈线性降低，最多可达十倍以上。与此同时，氧气的反应级数（n）在加光前后也发生极大变化：不加光时氧气的反应级数为-1.4，而加光之后氧气的反应级数变为0.1。这表明，在光热协同催化条件下，催化活性几乎与氧气浓度无关。该工作不仅通过光热协同催化解决了负载型Pt催化剂在低温和高浓度氧气条件下氧中毒的问题，还有助于理解半导体负载非等离激元金属催化剂的光热协同催化机理。
　　相关研究成果发表在《德国应用化学》（Angew. Chem. Int. Ed.）上。上述工作得到国家重点研发项目、国家自然科学基金项目、中科院战略性先导科技专项B类“能源化学转化的本质与调控”、中科院创新群体项目和博士后科学基金项目的资助，并得到上海光源的支持。
       文章来源：大连化物所
       刘晓艳，女，2003年毕业于2003年大学毕业于大连理工大学环境工程系，同年进入中科院大连化学物理研究所工业催化专业硕博连读，2009年毕业之后，到台湾大学化学系进行博士后研究工作。于2012 年以“所百人”计划引进人才入职中科院大连化学物理研究所，2015年晋升为研究员，2017年评为博士生导师。主要研究方向为高分散贵金属催化剂的设计制备及其X射线吸收光谱表征。先后承担国家自然科学基金项目4项：优秀青年基金项目（1）、面上项目（2）和青年基金项目（1）；参与国家重点研发计划一项；作为子课题负责人参与完成国家973项目一项。先后入选中科院青年创新促进会会员，获得“大连市科技之星”称号和中科院大连化学物理研究所青年优秀奖，入选辽宁省“百千万人才工程”##层次。近五年在国际知名期刊，包括Angew. Chem. Int. Ed.、Nano Today、Nat. Commun.、J. Am. Chem. Soc.等，发表文章五十余篇，其中有多篇被评为年度热点文章、荣获Top Citation奖。作为研究室的X射线吸收光谱负责人，申请上海光源重点课题2项；培养的博士研究生曾荣获国家研究生奖、三好学生、优秀团干部等荣誉。
       张涛，男，汉族，1963年生。中共党员，博士，中国科学院大连化学物理研究所研究员。2013年当选为中国科学院院士。1989年在中国科学院大连化学物理研究所获博士学位，1989年至1990年在英国伯明翰大学做访问学者，回国后，历任大连化学物理研究所研究组副组长、组长、室主任、副所长、党委书记等职务，曾兼任国家催化工程技术研究中心主任，2007年2月至2017年2月任大连化学物理研究所所长。2016年12月任中国科学院副院长、党组成员。

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