由于在众多可再生能源装置中(如完全电解水和锌-空气电池)的重要作用,电催化氧析出反应(OER)成为了研究热点。但是,OER是一个涉及多电子的反应,存在着高过电势和低效率的问题,因此需要开发高活性的电催化剂来提高OER的效率。尽管贵金属RuO2和IrO2 具备难以比拟的OER活性,但是高昂的价格和低储量使得它们商业化应用前景渺茫。为此,科研工作者将目光转向非贵金属催化剂(如过渡金属氧化物/硫化物/磷化物/氢氧化物),但是它们低导电性和稳定性差的问题仍然有待解决。为了降低对环境的污染并可持续性地进行OER,减少金属的使用量或者开发非金属电催化剂具有重要的意义。最近,非金属原子(如氮/磷/硫)掺杂碳材料成为金属电催化剂的有力替代者,但这类材料往往需要使用繁琐的多步路线来制取,其中还包括耗能的高温焙烧和复杂的化学处理。因此,探索廉价且易于制备的电催化剂对于OER的应用变得十分重要。
最近,深圳大学化学与环境工程学院何传新教授课题组利用天然、储量丰富的植酸分子(PA)制备出具有优异OER活性的电催化剂。化学计算和实验结果共同证明,PA分子的OER活性来源于分子中带正电的碳。为了进一步提高PA分子的OER活性和稳定性,作者将PA分子固定在多孔的聚吡咯网络中形成水凝胶,结果表明水凝胶的形成不仅可以有效地固定PA分子极大地提高OER稳定性,而且导电、多孔的网络结构可以同时提高OER过程中的电子转移和物质传输。此外,所形成的水凝胶具有超亲水的界面,可以有效地促进电解质与催化剂的接触,从而加快反应过程中电解质的传递。得益于上述的结构特性,所制备的PA复合的导电水凝胶表现出了十分优异的OER性能,如电流密度为10 mA cm-2的过电势仅为340 mV、塔菲尔斜率为54.9 mV dec-1、稳定性超过20 h。值得注意的是,相比于其它OER电催化剂,所制备的水凝胶电催化剂具有高效、无金属、无粘合剂、低成本、环境友好和易于放大生产的优势。
相关结果发表在Angewandte Chemie International Edition 上。
该论文作者为:Qi Hu, Guomin Li, Xiufang Liu, Bin Zhu, Xiaoyan Chai, Qianling Zhang, Jianhong Liu, Chuanxin He* Superhydrophilic Phytic Acid-doped Conductive Hydrogels as Metal-free and Binder-free Electrocatalysts for Efficient Water Oxidation Angew. Chem. Int. Ed., 2019, DOI: 10.1002/anie.201900109
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