汪桂根副教授课题组在低维材料表面电子结构调控方面取得新进展

jinlierwei

日前，哈工大（深圳）材料科学与工程学院、深圳市新材料重点实验室汪桂根副教授课题组与北京纳米能源与系统研究所杨亚研究员合作，在低维材料表面电子结构调控助力高效制氢方面研究取得新进展：他们以低维材料二硫化钼（MoS2）为研究对象，通过对其相组成/缺陷/异质结界面进行调控，协同促进了高效的电解水制氢；同时，结合理论计算和同步辐射表征，探讨和分析了相关机理，从而加深了对MoS2表面电子结构调控的理解。该研究成果在Nature子刊《Nature Communications》在线发表，论文题目为“Interfacial Electronic Structure Engineering on Molybdenum Sulfide for Robust Dual-pH Hydrogen Evolution”（Nature Communications, 2021, 12: 5260）。

       低维MoS2是一种良好的催化剂候选材料，其中通过调控其电子结构对于提高其本征催化活性至关重要。然而，目前对MoS2基催化材料表面电子结构的理解和调控仍存在巨大挑战，限制了其低成本制备与大规模应用。基于以上问题，课题组创造性地提出了MoS2表面电子结构的调控策略及制备方法：相变协同表面化学和缺陷工程（图1）。首先通过有机酸诱导水热反应实现MoS2的相变调控，即从半导体相转变成金属相（2H→ 1T），从而提高其导电性。然后采用电沉积技术在其表面引入高活性镍基材料，并通过磷化或硫化，不仅可以实现其表面原位生长磷化物或者硫化物从而构筑多相异质结界面材料；而且磷或硫的掺杂，降低了1T-MoS2相的形成能并产生了大量缺陷从而有效地提高了MoS2从2H相向1T相的转化率，最终实现比例高达81%的1T-MoS2。理论计算揭示，通过其相转变和表面原位引入高活性镍基材料，可以使其带隙变窄从而提高导电性，同时也降低了其氢吸附自由能、与水的结合能，因此所制备的多相MoS2异质结界面材料，具有优异的析氢性能。此外，利用原位拉曼光谱和同步辐射X射线精细吸收谱，对其相关反应机理做了相应的探讨。这项工作为探索MoS2表面电子结构调控方法以提高催化析氢反应机制提供了新的理解和认识，对开发低成本、高性能非贵金属多相异质结催化材料具有重要的指导意义。
        在本论文中，校区为第一完成单位和通讯单位，材料科学与工程学院2019级博士生刘明强为该论文第一作者，德克萨斯大学奥斯汀分校Jia-Ao Wang博士为论文共同一作，汪桂根副教授和中国科学院北京纳米能源与系统研究所杨亚研究员为共同通讯作者。另外泰国同步辐射光源的Wantana Klysubun博士和Suchinda Sattayaporn博士提供了相关测试支持，也是该论文合作者。
       此外，近一年来，汪桂根副教授联合我校韩杰才教授和张化宇教授，在国家自然科学基金、装备预研重点实验室基金、深圳市基础研究（学科布局）和深圳市高等院校稳定支持计划等项目的支持下，以低维材料为研究对象，利用材料复合化的策略，面向光电/能源领域的应用，取得了丰硕的研究成果。部分代表性成果，已发表于业界公认的国际重要期刊；如Nano Energy (2021) 81: 105663, Small (2021) 17: 202007909, Energy & Environmental Materials (2021) 4: 465和Journal of Materials Chemistry A (2021) 9: 9675-9684。


        论文链接：
        [1] https://www.nature.com/articles/s41467-021-25647-8
        [2]https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2211285520312362?via%3Dihub
        [3] https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202007909
        [4] https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/eem2.12130
        [5] https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2021/TA/D0TA12009J


         文章来源：哈工大（深圳）
         汪桂根：男，1981年9月出生，安徽省安庆市人。目前主要从事于光电材料与器件在信息显示、能源、智能建筑和国防军事等领域的基础和应用研究。