黄延强、王军虎等：利用原位穆斯堡尔谱揭示Fe单原子活性中心的配位结构变化

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近日，我所催化与新材料研究室黄延强研究员团队、能源研究技术平台穆斯堡尔谱研究组王军虎研究员团队与新加坡南洋理工大学刘彬教授、清华大学李隽教授合作，从实验和理论上揭示了Fe单原子材料催化中心电子态和配位结构在电催化氧还原反应（ORR）中的动态循环。　　
　　作为连结多相催化与均相催化的“桥梁”，单原子催化剂为从原子层面阐明催化剂的构-效关系和揭示催化反应机理提供了契机。然而，单原子催化剂在实际反应条件下活性位点的精准探测仍极具挑战。因此，单原子催化中心微环境（配位环境和电子结构）的精细调控和高分辨原位表征装置的开发尤为重要。

　　本研究利用配体交换的合成策略，构筑了一系列具有特定电子结构和配位环境的模型单原子Fe催化剂；成功开发了可用于单原子催化体系表征的原位57Fe穆斯堡尔谱技术，实现在电催化ORR反应条件下对不同单原子Fe物种电子结构和配位环境的定量探测；结合原位X射线吸收光谱、原位拉曼光谱、同步辐射核共振振动能谱和DFT理论计算等手段，揭示了Fe单原子材料在电催化ORR反应中催化位点电子态和配位结构的动态循环。该研究结果为揭开催化电子循环的黑匣子和高效单原子催化剂的开发提供了新的思路和契机。
　　相关工作以全文的形式发表于Cell旗下的Chem上。该研究得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金委、中科院战略性先导科技专项（B）“能源化学转化的本质与调控”等项目的支持。（文/图 李旭宁）


       文章来源：大连化物所
       黄延强，现任中国科学院大连化学物理研究所研究员，课题组长。2002年毕业于大连理工大学(学士)，2008年毕业于中科院大连化物所获博士学位。毕业后留所工作至今，先后赴西班牙卡迪斯大学、美国哥伦比亚大学短期进修，承担多项科技部、基金委以及国家安全重大项目的研制任务，2016年被聘为特种能源催化过程组组长。在催化及化工领域的重要刊物上发表文章70余篇，申请发明专利22件。先后获得中国科学院青年创新促进会会员、辽宁省百千万人才工程（万人层次）、大连市杰出青年科技人才、大连化物所青年优秀奖、辽宁省自然学术成果一等奖等荣誉和奖励。
      王军虎，中国科学院大连化学物理研究所研究员。1968年生，甘肃敦煌市人。1991年毕业于兰州大学现代物理系放射化学专业，1994年赴日留学，2002年获日本东邦大学理学博士学位 (与日本原子力研究所联合培养)。毕业后先后在日本物质材料研究机构、产业技术综合研究所、中京大学、野浪科学株式会社从事光催化复合材料和穆斯堡尔谱学的研究。2007年至今在中国科学院大连化学物理研究所工作,为中国科学院引进国外杰出人才“百人计划”入选者。2009年当选国际穆斯堡尔谱学应用研究领域新领军人物（共11人，为唯一亚洲代表）。2010年任国际穆斯堡尔数据中心秘书长，Mössbauer Effect Reference and Data Journal (ISSN0163-9587)责任编辑。2011年任中国核物理学会理事及穆斯堡尔专业委员会委员。2012年做为负责人主办第8届穆斯堡尔效应工业应用国际会议（ISIAME2012），参加中澳青年科学家交流计划。目前主要从事原位穆斯堡尔谱学在化学和催化中的应用、新型铁基•锡基多相催化材料、光催化纳米复合材料和羟基磷灰石基功能材料的开发及其在环境和能源领域的应用等研究。
      李隽，清华大学教授，1992年毕业于中国科学院福建物质结构研究所，师从我国著名结构化学家卢嘉锡教授。2004年入选清华大学“百名人才”引进计划，2005年受聘为教育部“长江学者”特聘教授，并获国家“杰出青年科学基金”资助。李隽教授的主要研究领域为理论与计算化学，在理论无机化学、镧系和锕系重元素量子化学、原子簇化学领域开展了长期的理论研究工作。