刘健课题组发展钴纳米颗粒精确限域在氮掺杂多孔碳壳内的制备策略

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近日，中国科学院大连化学物理研究所微纳米反应器与反应工程学创新特区研究组研究员刘健团队，发展了一种将钴单金属或钴氧化物纳米颗粒限域在氮掺杂的纳米多孔碳壳内的制备方法，并将此非贵金属催化体系用于硝基芳烃催化氢化反应。

　　硝基苯制取苯胺是工业上非常重要的催化反应过程，目前工业上所用催化剂反应活性低，氢化选择性差。对于硝基芳烃催化氢化反应，已经证明贵金属催化剂表现优异，但其昂贵且稀有，因此发展廉价、丰富并且能够促进催化活性的过渡金属尤为重要。

　　在该研究中，科研人员通过在一系列Zn/Co双金属沸石咪唑骨架（Zn/Co-ZIF）表面包覆聚合物，再利用水热处理和受限热解的简易策略，得到蛋黄-蛋壳结构的Co-CoOx@N-C。由于锌的空间限制及其在高温下的高挥发性，热解过程中钴颗粒的烧结被抑制，使剩余催化剂的比表面积增加。研究发现，相比于单金属Co ZIF，锌的加入提供了协同效应，大大增强了钴纳米粒子与碳壳之间的强相互作用，有助于更好地分散钴纳米粒子。此外，科研人员通过调节双金属Zn/Co-ZIF中的原始锌含量，可以优化催化剂比表面积和钴纳米颗粒尺寸，从而提高整体催化活性。实验结果表明，Zn4Co1Ox@carbon是硝基苯加氢制苯胺反应的高活性和高选择性催化剂（选择性>99%）。此外，Zn4Co1Ox@carbon也显示出优异的催化稳定性，在8个反应循环后没有失活。Co-CoOx@N-C催化剂为精细化学品生产的绿色和可持续的催化过程提供借鉴。

　　刘健团队长期致力于在微/纳米反应器结构的设计和调控方面的研究，针对如何在设计微/纳米反应器时精确控制组成和选择活性位的问题，该团队成功构建了一种蛋黄-蛋壳结构的亚微米反应器，将负载金属纳米粒子的亚微米反应器合成为核壳结构，并在苯乙炔的半加氢催化反应中展示了高的选择性和稳定性（Advanced Functional Materials，2018）；利用含氮微球实现对微小Ru金属纳米颗粒的锚定，大大促进活性与稳定性（Chemical Engineering Journal，2019）。

　　上述工作得到中科院洁净能源创新研究院合作基金、兴辽英才计划等资助，并于近日发表在《先进科学》（Advanced Science）上。

大连化物所发展钴纳米颗粒精确限域在氮掺杂多孔碳壳内的制备策略

刘健，博士，中国科学院大连化学物理研究所研究员。2009年4月获中科院大连化学物理研究所物理化学专业博士学位，师从杨启华研究员，李灿院士。2009年—2013年先后获澳大利亚昆士兰大学及澳大利亚基金委资助(任UQ Postdoctoral Research Fellowship 及 Australian Postdoctoral Fellowship (APD))，在澳大利亚生物工程与纳米技术研究所，昆士兰大学工作，师从乔世璋教授，逯高清院士。2013年被澳大利亚科廷大学聘为讲师；2014年晋升为高级讲师。2017年至今，在中科院大连化学物理研究所工作，被聘为研究员，任微纳米反应器与反应工程学创新特区研究组组长，从事纳米多孔材料的设计合成及在能源、催化等相关领域的基础应用研究。2015年至2017年期间曾任英国皇家化学会（RSC）旗下杂志“RSC Advances”副主编（Associate Editor），科学通报客座编辑，目前受到ELSEVIER旗下国际著名期刊“Materials Today”邀请，任其旗舰期刊“Materials Today Sustainability” 主编（Editor-in-Chief）。在包括 Nature Mater., Nature Commun., Angew. Chem. Int. Ed., 等国际刊物发表正式论文146余篇（Nature子刊3篇，Angew. Chem. 9篇）。至目前为止，所发表论文已被 SCI 引用超过 9500余次，H 因子为 48。受邀为CRC Press编写“Mesoporous Materials for Energy Storage and Conversion”专著一本，参与6本书章的编写。曾获得 “第 14 届国际催化大会青年科学家奖”（2008），“UQ Foundation Research Excellence Award”（澳大利亚昆士兰大学基础研究最高奖，2011），中科院院长奖，澳大利亚优秀博士后基金，英国皇家化学会旗下杂志Journal of Materials Chemistry A 2017杰出研究者等多项奖励。