原位同步辐射实验方法研究氧化铈纳米材料的结构

bxj2009

随着环境和能源科学的不断发展，人们对新材料有着越来越多的需求。更好的设计、合成和制造一种新材料需要对现有材料的微观结构进行深入研究。X射线吸收谱学(XAS)是研究晶体、非晶、液体及气体物质局域结构和电子结构特征的有力手段。借助于原位实验方法,人们致力于研究非晶合金相变、纳米粒子生长以及催化反应等的动力学过程研究, 以揭示其中的结构和性能的关联。在这些研究体系中，构建与光源特点和动态XAS测量方法相适应的原位样品环境室是至关重要的, 同时也是原位或动态实验研究中挑战性的课题。 本论文的另一方面是拓展原位实验装置的应用研究。选择氧化铈作为研究实例,因其是最重要的催化剂材料之一，并被广泛应用于工业催化剂、汽车尾气处理以及燃料电池等。其中, 氧储存能力是重要的性能参数, 它与氧化铈的形貌、表面等特征戚戚相关,氧储存和释放过程也被认为是重要的动态过程。人们通过大量的理论计算以及原位电镜等方法对氧化铈的氧储存和释放过程中的结构进行了研究，但其动态结构特性的实验证据仍然未知，本论文通过原位XAS和衍射方法,获得有关体相和纳米氧化铈动态结构的重要实验数据, 分析氧化铈氧储存能力的结构起源。通过对不同表面特性的氧化铈纳米粒子的高压X射线衍射和高压XAS研究，揭示高压环境下，纳米粒子的独特表面和界面效应。 本论文的创新研究成果和结论： 1、构建与光源特点和动态XAS测量方法相适应的原位液体样品环境室和高温样品环境室,并成功的应用于原位实验研究中。 2、采用原位样品环境室,模拟氧化铈的氧储存和释放过程, 并通过原位X射线吸收谱,结合X射线衍射的方法研究了氧化铈的氧释放动力学过程。得出了在这一动态过程中,样品的局域配位结构和电子结构演变,研究了他们与氧化铈的形貌、表面等相关性。在原子水平上揭示氧化铈氧储存能力的结构起源。　　 　　3、通过对不同表面特性的氧化铈纳米粒子的高压X射线衍射和高压XAS研究，揭示了在高压环境下，纳米粒子独特表面和界面效应诱导的新结构特征。 这些对于设计、合成和制造一种新型催化材料及拓展这些材料的应用具有重要的指导意义。