四川大学化学工程学院李晖

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李晖教授课题组在主客体分子识别研究方面取得重要进展

李晖教授课题组由专职博士后唐培潇（2017年7月入职）带领的超分子化合物研究小组在主客体分子识别研究方面取得重要进展，相关成果“Rapid and efficient removal of estrogenic pollutants from water by using beta- and gamma-cyclodextrin polymers”发表于国际知名期刊《Chemical Engineering Journal》（Elsevier旗下的工程技术领域权威期刊，2016年影响因子6.216）。该论文第一作者为唐培潇，李晖教授为该论文的通讯作者。

近年来，药品和个人护理品（Pharmaceutical and Personal Care Products，PPCPs）作为一类大量使用和具有潜在生态毒性的新型环境污染物，受到科学界和社会的广泛关注。水体中PPCPs具有特定的生物活性，还具有强持久性、生物富集和遗传效应等特点。不同于传统污染物，PPCPs即使处于持续较低水平（如μg/L甚至ng/L）也会导致显著的生态毒性。同时，PPCPs污染问题也呈现全球化的趋势。因此，水体中PPCPs的高效去除显得尤为重要。

吸附法因具有材料易得、操作简单、可重复利用等优点，在去除PPCPs方面具有很大的潜力。现有吸附材料在一定程度上已经取得对部分PPCPs污染物的良好治理效果，但仍未成为PPCPs污染物治理的主导技术，尚未突破实现PPCPs绿色排放的技术瓶颈。存在的主要问题包括：效率低、时间长、水环境中含多种PPCPs污染物时处理难度大等。因此，开发效率高、速率快、可处理多种PPCPs污染物、再生及重复使用效果好的新型吸附材料，是解决当前面临的PPCPs污染物治理问题的迫切需要。

图1. (A)亲核芳香取代反应制备环糊精聚合物方法；(B)β-环糊精聚合物及(C)γ-环糊精聚合物结构示意图。

专职博士后唐培潇带领的超分子化合物研究小组针对这一问题，选用具有客体分子识别作用的β-环糊精及空腔尺寸更大的γ-环糊精为基质制备新型聚合物，充分利用环糊精的客体分子识别能力，力图实现PPCPs污染物的高效脱除。研究中，通过交联接枝反应，制备得到具有高比表面积的介孔环糊精聚合物（比表面积245m2/g，平均孔径5.5nm）。两种环糊精聚合物应用于水体中低浓度典型PPCPs污染物雌二醇（E2）、炔雌醇（EE2）、双酚A（BPA）的吸附脱除，在常温下均表现出快速高效的吸附脱除效率（10分钟内吸附脱除率达99%）和高的再生循环利用率（简单溶剂洗脱再生，循环5次后脱除效率仍可达99%）。此外，由于空腔尺寸差异，β-环糊精和γ-环糊精体现出不同的客体分子识别能力，并影响聚合物的吸附脱除性能。γ-环糊精聚合物对E2、EE2和BPA的饱和吸附量分别可达198.46 mg/g、216.87 mg/g和122.76 mg/g，明显高于β-环糊精聚合物。为了进一步验证β-环糊精聚合物和γ-环糊精聚合物的脱除性能，雌酮、雌三醇、己烯雌酚、辛基酚和壬基酚也被选为污染物模型。结果表明，污染物初始浓度低于0.04mM时，常温下10分钟内吸附脱除率均高于95%。

图2. β-环糊精与γ-环糊精对客体分子E2，EE2，及BPA的不同识别机制。

该课题组以客体分子识别能力不同的两种环糊精为基质，制备得到介孔聚合物具有优秀的吸附脱除性能，在PPCPs污染物治理领域具有重要的应用前景，同时，也为以其他具有客体分子识别能力的大分子为基质，设计制备新型聚合物提供借鉴。

四川大学化学工程学院李晖教授课题组长期以来致力于超分子化合物领域的研究，在大环化合物分子识别机制、新型超分子聚合物吸附材料、超分子载药体系方面取得了系列研究成果，相关成果先后发表在《Chemical Engineering Journal》 《Food Chemistry》 《Carbohydrate Polymers》和《Materials Science & Engineering C》等国际知名专业期刊上。

原文链接：

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1385894718304856

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0308814618306137

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0308814617318848

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S014486171631092X

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0144861718304417

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0928493115302903