找回密码
 立即注册

QQ登录

只需一步,快速开始

查看: 198|回复: 0

[材料资讯] 郑南峰、傅钢等:表面配体构筑氢键网络调控加氢选择性

[复制链接]

116

主题

123

帖子

235

积分

中级会员

Rank: 3Rank: 3

积分
235
发表于 2023-5-12 09:00:01 | 显示全部楼层 |阅读模式
近日,我院郑南峰教授、傅钢教授和秦瑞轩副教授团队,在多相催化选择性加氢领域取得重要进展,相关成果以“Hydrogen Bond Network Induced by Surface Ligands Shifts the Semi-hydrogenation Selectivity over Palladium Catalysts”为题发表于J. Am. Chem. Soc. (DOI: 10.1021/jacs.3c00953) 。

多相催化选择性加氢

多相催化选择性加氢
        近年来,金属表面配体修饰逐渐成为一种极具潜力的绿色、高效的选择性加氢调控策略。为了解决金属表面配体修饰活性和选择性难以兼顾的问题,研究团队构筑了一系列小分子配体表面修饰的超薄钯纳米片。在多种类型的双齿配体中,半胱氨(cysteamine,2-氨基乙硫醇)修饰的Pd纳米片在末端炔烃加氢反应中表现出优异的活性、选择性以及稳定性。通过DFT理论计算结合系统实验研究证实,质子化的氨基与非质子化氨基之间形成分子间氢键。在这种刚性氢键网络修饰的Pd表面,暴露的金属位点依然可以高活性、高选择性的催化末端炔烃加氢。与半胱氨相比,结构相似的2-巯基乙醇等小分子配体,由于其分子间氢键强度较低,在炔烃的加氢反应过程中会发生动态转变,无法起到空间位阻调控作用,也无法有效提升炔烃半加氢反应选择性。此外,这种表面配位修饰构筑立体效应的策略还可以拓展至商业催化剂体系,并应用于多种类型的末端炔烃的选择性加氢反应中。这项研究是研究团队在多相催化选择性加氢领域近期系列工作的重要拓展(Angew. Chem. Int. Ed. 2012, 51, 3440-3443; J. Am. Chem. Soc., 2014, 136, 5583–5586; Nat. Mater. 2016, 15, 564-569; Chem 2018, 4, 1080-1091; Sci. China Chem. 2022, 65, 726-732; CCS Chem. 2023, 5, 1215-1224; Nat. Commun. 2022, 13, 2597; The Innovation 2023, 4, 100362),不仅为表面配位化学提供了独特的立体效应概念,还为催化剂设计和制备提供了新思路。
        该工作在郑南峰教授和秦瑞轩副教授的指导下完成。我院博士后张伟杰为论文第一作者,主要完成了催化剂制备、表征和催化性能测试等工作;秦瑞轩副教授完成了理论计算研究以及XAS、EPR等谱学数据分析,傅钢教授在理论计算方面给予了指导。该项研究得到国家自然科学基金项目(92261207, 21890752, 22202164)和中国博士后科学基金项目(2017M622076, 2021T140394, 2021M691877)等的支持。
        论文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c00953
          文章来源:厦门大学
       郑南峰,1977年生。厦门大学教授、博导,能源材料化学协同创新中心副主任。1998年本科毕业于厦门大学,2005年在加州大学河滨分校获化学博士学位。2005-2007年在加州大学圣芭芭拉分校从事博士后研究。2007年被聘为厦门大学特聘教授,2009年获国家杰青资助,2010年获聘 “长江学者”特聘教授。主要从事纳米表界面化学方面的研究,已在Science (3篇)、 Nature、 Nature Mater. (2篇)、 Nature Nanotech (2篇)、 Nature Commun. (8篇)、Sci. Adv.、 J. Am. Chem. Soc. (34篇)、 Angew. Chem. (12篇)、Adv. Mater. (5篇)等国际刊物上发表论文140余篇,被引12000余次,h-指数63。获美国化学会无机杰出青年科学家奖、中国化学会青年化学奖、日本东京大学Zasshi-kai讲席奖、中国化学会-英国皇家化学会青年化学奖、教育部青年科学奖等奖项。先后入选中组部青年拔尖人才、科技部中青年科技创新领军人才、国家百千万入选国家百千万人才工程, 并被授予“有突出贡献中青年专家”荣誉称号。2016年,获中国青年科技奖,并入选“中国优秀青年科技人才”(全国十名)。
       傅钢,厦门大学教授。1997年本科毕业于厦门大学;2004年在厦门大学获得理学博士学位,导师为万惠霖院士和徐昕教授。2004年留校任教,2008年晋升为副教授,2016年晋升为教授。2011-2012年作为访问教授前往法国里昂高等师范学院与Philippe Sautet教授进行合作交流。目前主要的研究领域是纳米表界面催化的理论研究,先后在Science,Nature Mater.,Nature Comm., Chem,J Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed等刊物上发表论文50余篇,并作为项目负责人主持国家自然科学基金面上项目4项。








  声明:本网部分文章和图片来源于网络,发布的文章仅用于材料专业知识和市场资讯的交流与分享,不用于任何商业目的。任何个人或组织若对文章版权或其内容的真实性、准确性存有疑义,请第一时间联系我们,我们将及时进行处理。
回复

使用道具 举报

小黑屋|手机版|Archiver|版权声明|一起进步网 ( 京ICP备14007691号-1

GMT+8, 2024-3-29 10:15 , Processed in 0.087603 second(s), 39 queries .

Powered by Discuz! X3.2

© 2001-2013 Comsenz Inc.

快速回复 返回顶部 返回列表