郭少华、周豪慎团队：原子视角透视低温电解液的进展与问题

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近日，南京大学现代工程与应用科学学院郭少华、周豪慎团队从电解液中阳离子、阴离子和溶剂之间的基本相互作用出发，介绍了温度对电解液中基本相互作用及相应理化性质的影响。然后，依据四种相互作用的关系，从原子视角系统总结并分析了低温电解液的研究进展，展望了未来低温电解液的新研究方向。最后，指出了低温电解液发展面临的挑战，并提出了相应的解决方案。
        目前，电化学储能器件差的低温性能是限制其在日常生活乃至更恶劣环境中应用的主要问题。低温电解液的设计被认为是解决上述问题的最有潜力的关键技术。但到目前为止，尽管许多类型的低温电解液已经被开发出来，但大多数工作都致力于设计能够实现更低工作温度的电解液配方，而没有充分关注其中更为关键的基本原理，即电解液中的基本相互作用与其性能之间的关系。因此，从内在机理上全面综述低温电解质的研究进展和存在的问题具有重要意义。

图1. 分别在室温和低温电解液中阳离子-溶剂-阴离子之间的的（a）"三角"和（b）"四角"基本相互作用示意图及其相关的构效关系。

         研究团队首先从电解液中分子/离子间的基本相互作用（包括阳离子-阴离子、阳离子-溶剂、阴离子-溶剂和溶剂-溶剂相互作用）分析了由温度降低造成的电解液低离子电导率（高粘度）、高去溶剂化和SEI膜中离子扩散缓慢的内在原因。据此，总结并分析了有机/水系/混合低温电解液的设计策略，包括共溶剂、（局部）高浓度电解液、共晶电解液和弱溶剂化电解液等，其本质机理分别属于弱化溶剂-溶剂相互作用，强化离子-溶剂相互作用和强化离子-离子相互作用等范畴！提出平衡四种基本相互作用是理想低温电解液设计的核心理念。并指出低温电解液设计不应该局限于成分/配比的"试错"式调整，而应进一步拓展至高熵电解液、相变电解液和加压电解液等新兴方向。最后，总结了低温电解液领域面临的诸多挑战并提出了可能的解决方案。
        该成果由现代工学院郭少华、周豪慎团队以"Atomic insights into advances and issues in low-temperature electrolytes"为题于2023年3月1日在线发表在国际知名期刊《先进能源材料》（Advanced Energy Materials）上。南京大学现代工学院博士后侯瑞林博士为本文第一作者，南京大学现代工学院郭少华教授为通讯作者，南京大学现代工学院周豪慎教授为本工作提供了重要指导。这项工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金委、江苏省自然科学基金委等的支持。


         论文信息：
         Ruilin Hou, Shaohua Guo, Haoshen Zhou
         Advanced Energy Materials
         DOI: 10.1002/aenm.202300053
         链接：https://doi.org/10.1002/aenm.202300 0 53
        文章来源：南京大学
       周豪慎,  南京大学现代工程与应用科学学院教授、博士生导师，教育部长江讲座教授，国家特聘专家。1985年本科毕业于南京大学物理系，1994年研究生毕业于日本东京大学工学院，获工学博士学位。历任日本国立产业技术综合研究所研究员，主任研究员，教授级主任研究员、研究组组长，首席研究员。日本国立东京大学特任教授（兼）。长期从事能量储存与转换方面的研究，特别在锂离子电池、锂空气电池，新型电池的基础理论和应用开发方面做了大量长期的工作。在Nature Materials（1篇），Nature Communications（2篇），Angew. Chem.Int. Ed（7篇）, Energy Environment Sci.（11篇）, Adv. Energy Mater.（4篇）Adv. Mater.（14篇）, Adv. Fun. Mater.（4篇）, J. Am. Chem. Soc.（5篇）, Nano Letter（3篇）, ACS Nano（3篇）等学术和专业刊物上发表SCI论文超过250篇，发表论文他引超8000次，其中单篇被引用100次以上的超21篇，SCI上H-index为52。已取得专利20多件。      
        郭少华,南京大学副教授，日本筑波大学博士，AIST博士后。发表SCI论文50余篇，其中以第一和通讯作者身份于Nat Commun、Joule、Angew Chem、Adv Mater、Adv Energy Mater、Energy Environ Sci、Nano today、Nano Energy等国际权威期刊发表重要研究成果。研究工作被 Angew Chem、Natl Sci Rev、Sci Bull、PHYS&ORG、 ChemistryViews以及国家自然科学基金委科学传播中心等学术媒体广泛报道。担任Nat Commun等多个期刊审稿人。主持和参与国家自然科学基金、江苏省自然科学基金和国家重点研发计划等项目多项。