相国磊和汪乐余教授团队Nature Communications发文探索CO2化学转化催化剂设计原理

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近日，我院相国磊和汪乐余教授团队在Nature Communications发表题为“Interfacial compatibility critically controls Ru/TiO2 metal-support interaction modes in CO2 hydrogenation”的研究论文，Nat. Commun. 13, 327 (2022). https://doi.org/10.1038/s41467-021-27910-4，探索CO2加氢反应催化剂的界面设计原理。
       多相催化技术化工领域的最核心技术，广泛应用于大宗与精细化学品生产、环境保护及能源转换等诸多领域。其催化性能（活性、选择性、稳定性）不仅受金属纳米颗粒的成分、形貌、尺寸的影响，也广受载体影响，因此金属载体相互作用（metal-support interaction）是催化科学的核心问题。大量研究表明，金属与载体间可通过强相互作用(SMSI)、界面电荷转移、形成边界层等形式调控催化剂的活性与选择性。然而，其中的一些关键科学问题至今依然不清楚，比如哪些结构因素是调控不同MSI模式的关键，SMSI发生的规律及其与催化性能间构效关系的本质。该工作揭示出金属-载体接触界面的性质在MSI模式中扮演着关键作用（Nat. Commun. 2022, 13, 327）。金属-载体界面接触是所有MSI现象发生的基础，因此如何从原子层面理解这种相互作用是深刻揭示多相催化领域关键科学问题的关键。该研究选择Ru/TiO2作为模型体系，通过是否退火来改变Ru与TiO2界面相容性。R-TiO2 ( Rutile )与A-TiO2 (Anatase) 虽然有着相同的化学组成，但是晶体结构不同，而RuO2与R-TiO2有着相同的晶体结构，因此可以在两种载体上构建不同的接触界面。将Ru负载在TiO2表面，通过对比直接还原与退火后再还原两种处理方式在CO2甲烷化中催化性能的转变，发现退火处理导R-TiO2与A-TiO2载体上发生两种截然相反的催化现象。R-TiO2载体上催化活性明显提升，而在A-TiO2载体上活性急剧下降并伴随着选择性的转变。通过控制退火的条件，发现空气在退火过程中扮演着重要的作用。

Fig. 1.界面作用调控Ru/TiO2催化剂催化CO2加氢活性与选择性

      本文第一作者是我院硕士生周军和山西煤化所高哲研究员，相国磊副教授和汪乐余教授为本文通讯作者，北京化工大学为第一单位。本工作得到了国家自然科学基金和国家重大研发计划的资助。




         文章来源：北京化工大学
        相国磊，现为北京化工大学化学学院副教授。本科就读于北京化工大学理科实验班；2008-2014年师从清华大学化学系王训教授学习无机纳米材料合成技术，获理学博士学位；2012—2013年在匹兹堡大学Hrvoje Petek‬教授实验室联合培养学习表面物理；2014-2017年在剑桥大学化学系Oren Scherman和卡文迪许实验室Jeremy Baumberg团队开展博士后工作，研究基于葫芦脲的超分子化学与纳米光子学。2017年入职北京化工大学，开展纳米表面化学领域研究工作，致力于依托同步辐射光源攻关纳米表面化学电子结构原理的实验表征方法论与理论探索。入职北京化工大学以来的成果发表在相关工作发表在Nano Letters, Chemical Science, Chem Comm, Inorganic Chemistry等期刊。
         汪乐余，北京化工大学化学学院教授，博导，教育部新世纪优秀人才、国家杰出青年基金获得者。2007年7月博士毕业于清华大学化学系，同年8月去美国加州大学洛杉矶分校（UCLA）从事博士后研究，2009年10月加入北京化工大学理学院、化工资源有效利用国家重点实验室，任教授、博导。 主要围绕高性能无机纳米晶的设计、合成及其在催化、能源、生化传感与成像分析中的应用开展研究，在包括JACS、Angew Chem Int Ed、Nat Commun、Adv Mater、Sci. Adv.、Nano Lett、Anal Chem、ACS Nano、Small等期刊上共计发表SCI收录论文120余篇，他引3800多次，相关技术获授权中国发明专利25项。