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[材料资讯] 张袁健教授课题组在纳米酶反应选择性的研究中取得新进展

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发表于 2021-12-7 07:00:03 | 显示全部楼层 |阅读模式
近日,东南大学化学化工学院、江苏省富碳材料器件工程实验室张袁健教授课题组(https://carbosensing.group/)在纳米酶分子活性中心调控方面取得新进展,其研究成果以“Cascaded Nanozyme system with High Reaction Selectivity by Substrate Screening and Channeling in a Microfluidic Device”为题在化学领域顶级期刊Angew. Chem. Int. Ed.(《德国应用化学》)在线发表。

纳米酶

纳米酶
        天然酶由于催化效率高、底物选择性强而备受关注,然而大部分天然酶存在生产和纯化操作困难、极端条件下稳定性差等缺点,极大地限制了其在复杂甚至苛刻的工业反应体系中的应用。自从具有类过氧化物酶活性的纳米氧化铁被报道以来,大量的纳米材料被用于模拟天然酶的功能。这些同时具有天然酶活性和纳米材料理化特性的纳米酶在一定程度上克服了天然酶的缺点,在生物传感、疾病治疗和环境治理等领域展现出广阔的应用前景。然而,由于纳米酶中缺乏天然酶中的分子识别单元,因而研究如何提高纳米酶的选择性具有非常重要的意义。
        通过借鉴生命体中化学转化的基本原理,近日东南大学张袁健教授课题组提出了在微流控装置中构建纳米酶催化的级联反应体系,通过对底物的逐步筛选和定向流通,实现了基于纳米酶的高选择性催化反应。该研究以碳氮纳米笼和普鲁士蓝纳米颗粒两种纳米酶为例成功构建了级联催化体系,通过对纳米酶的种类和组合顺序的调控,利用两步反应对底物进行筛选,发现21种起始小分子底物中(包括谷胱甘肽和细胞色素C)只有抗坏血酸能够最终获得目标氧化产物,与干扰物的转化反应相比,其选择性高达2000倍。进一步利用微流控系统消除底物和中间产物间潜在的干扰,检测抗坏血酸的灵敏度提高了110倍。
       通过向大自然学习,本研究不仅为提高纳米酶的反应选择性提供了一个简单便捷的普适性方法,还提高了检测灵敏度。为应对更加复杂和苛刻的应用场景,可考虑联合该方法与其他已有报道的策略,进一步优化纳米酶体系的选择性。此外,本研究所提出的限域空间内的纳米酶级联反应有望用作一个简化的模型,用于揭示更多细胞内代谢的理化过程。
       本文的第一作者是东南大学博士生周晴,张袁健教授为论文唯一通讯作者。该工作得到国家自然科学基金委等项目资助。
       论文链接为https://doi.org/10.1002/anie.202112453


      


        文章来源:东南大学
        张袁健,1998年-2007年先后在南京大学(NJU)基础学科教学强化部和中国科学院长春应用化学研究所(CIAC, CAS)学习获学士和博士学位,2008年-2012年先后在德国马普胶体界面研究所(MPI-KG)和日本国立物质材料研究所(NIMS)国际青年科学家中心(ICYS)从事科研任博士后和ICYS Researcher(Tenure-Track),2012年起受聘于东南大学(SEU)化学化工学院,任教授、博士生导师。以分析传感为导向,利用电化学和光谱等技术对氮化碳聚合物、石墨烯、碳纳米管等富碳功能材料的化学制备、电子结构调控、表面性质改性、分子界面组装等方面进行系统研究,探索它们在光电转换和(光)电化学催化效应,并基于此发展新型光、电化学传感应用。 已在J. Am.Chem. Soc和Angew. Chem.Int. Ed.等发表SCI论文100余篇。研究成果受到国际国内同行的广泛关注,所发表论文被SCI期刊论文正面引用或大篇幅图文并茂重点介绍5000余次,H-index 41。作为项目负责人承担国家自然科学基金委重大研究计划培育项目、江苏省科技厅杰出青年基金、日本学术振兴会青年基金等相关项目,应邀担任美国化学会、英国皇家化学会、德国Wiley出版社等多个期刊审稿人。




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