陈萍研究员、郭建平研究员团队发展碱（土）金属钌基配位氢化物合成氨催化剂新体系

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近日，我所复合氢化物材料化学研究组（DNL1901）陈萍研究员、郭建平研究员团队与丹麦技术大学Tejs Vegge教授团队、我所李海洋研究员团队、我所江凌研究员团队合作，在催化合成氨研究方面取得重要进展。团队首次将配位氢化物材料应用于催化合成氨反应中，开发了一类新型碱（土）金属钌基三元氢化物催化剂，实现了温和条件下氨的催化合成。
　　氨是一种重要的化工原料和极具前景的能源载体，实现在温和条件下氨的高效合成具有重要的科学意义和实用价值。以化石能源驱动的现有合成氨工业是一种高能耗、高碳排放的过程。因此，在以可再生能源驱动的“绿色”合成氨过程中，低温低压高效合成氨催化剂的开发是核心技术，也是科研工作者们长期以来不懈追求的目标。

金属钌基配位

　　本工作中，团队开发的碱（土）金属钌基三元氢化物（Li4RuH6和Ba2RuH6）催化剂材料可实现温和条件下氨的催化合成。该催化剂材料是一种离子化合物，由Ru的配位阴离子[RuH6]4-和碱（土）金属阳离子Li+或Ba2+构成，其在低温（<573K）、低压（<10bar）下具有优异的催化合成氨性能。当反应温度低至100oC时，Ba2RuH6催化剂仍有可检测的催化活性。研究发现，该类三元氢化物催化剂材料的合成氨反应遵循氢助解离式机制，其所有组分均参与了合成氨反应，即富电子的[RuH6]4-是N2活化位点，H-是电子和质子传递载体，Li+或Ba2+通过稳定NxHy物种降低反应能垒，通过多组分协同催化，使N2和H2以能量较优的反应路径转化为NH3。
　　该类三元氢化物催化剂作为一类独特的化合物催化剂，其在组成、结构、反应动力学性质、活性中心作用机制等方面显著不同于常规多相合成氨催化剂，而与均相合成氨催化剂存在一定关联，为多相固氮和均相固氮研究架起了桥梁。更为重要的是，该项研究丰富了合成氨催化剂体系，并提出了构建“富电子、多组分活性位点”这一合成氨催化剂设计策略，为进一步探寻低温低压高效合成氨催化剂提供了新思路。
　　陈萍团队在氢化物材料研究方面已有二十多年的积累。此项研究是继氢化物应用于储氢（Nature，2002）、催化氨合成（Nat. Chem.，2017）、化学链氨合成（Nat. Energy，2018）之后的又一重要进展。
　　相关成果以“Ternary Ruthenium Complex Hydrides for Ammonia Synthesis via the Associative Mechanism”为题，于近日发表在《自然-催化》（Nature Catalysis）上。该工作的第一作者是我所DNL1901博士研究生王倩茹和丹麦技术大学Jaysree Pan博士。上述工作得到国家自然科学基金委基础科学中心项目“空气主份转化化学”、中国科学院青年创新促进会等项目的支持。（文/图 王倩茹、Jaysree Pan）
　　文章链接：https://doi.org/10.1038/s41929-021-00698-8  


      文章来源：大连化物所
      陈萍，中国科学院大连化学物理研究所研究员，博士生导师。1997年毕业于厦门大学化学系后受聘于新加坡国立大学，历任Research Fellow, senior Research Fellow, Assistant Professor和Associate Professor。2008年作为特聘研究员加入中科院大连化学物理研究所。从事储氢材料及多相催化研究10余年，开创了金属氮基化合物和金属氨基硼烷两类储氢材料体系；首次提出了正氢与负氢的作用机制，并将其应用于储氢材料的设计开发；在固相催化、加氢、脱氢反应等方面均有研究。先后在Nature, Sciences, Nature Materials, Nature Chemistry, Nature Reviews Materials及Angewandte Chemie等学术期刊发表论文140余篇，文章引用7400余次。承担了新加坡、美国、日本及国内的科研项目计10余项；申请国家、国际专利19项；主持国际会议10余次，任2011年美国材料学会春季年会主席。在国际学术会议做特邀、邀请报告60余次。担任国际氢能联合会（International Association for Hydrogen Energy (IAHE)）国际顾问, Journal of Energy Chemistry副编辑，ChemSusChem顾问和Scientific Reports编委等。荣获“辽宁省三八红旗手标兵”称号（2015），荣获政府特殊津贴（2013），荣获国家杰出青年科学基金（2012），中国青年女科学家奖（2011），“十一五”国家科技计划执行突出贡献奖（2011），中国侨联贡献奖（2010），中科院“百人计划”择优支持（2009），新加坡国立大学杰出青年科学家奖（2007），新加坡淡马锡青年科学家奖（2006）等。
       郭建平，理学博士，中国科学院大连化学物理研究所研究员。获厦门大学学士、理学硕士学位及中国科学院大连化学物理研究所理学博士学位。目前主要从事低温、高效氨合成与分解多相催化材料的研究，以及复合氢化物材料在多相催化中的应用研究。