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[材料资讯] 孙庆福课题组:超分子模拟酶催化研究取得进展

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发表于 2021-11-4 09:38:10 | 显示全部楼层 |阅读模式
酶与底物的结合往往伴随着诱导契合的构象变化,以更好地实现其键合口袋中底物与催化活性中心的预安置与活化。化学家运用配位自组装策略已经成功构筑了大量的具有空腔结构的分子笼型人工模拟酶体系。然而,现有的分子笼体系往往只具有刚性的固定空腔,造成其对底物的键合能力较差或者面临严重的产物抑制等问题,难以实现高效仿酶催化功能。

超分子模拟酶

超分子模拟酶
       中科院福建物构所结构化学国家重点实验室孙庆福研究员团队近期在模拟光氧化酶的分子笼超分子催化研究方面取得新进展。在课题组前期水溶性、多重刺激响应性配位分子笼体系(J. Am. Chem. Soc.2018, 140, 4869;Angew. Chem., Int. Ed.2020, 59, 23569;J. Am. Chem. Soc.2021, 143, 2016) 的研究基础上,该工作发展了一类新型的动态分子笼体系,其集成了可见光吸收、氧化还原活性以及对底物诱导契合自适应结构转化等特征。该分子笼由三个蒽单元桥连的双面板配体与六个封端钯盐配位自组装形成。一旦底物进入其疏水空腔,将诱导产生分子笼从胶囊构型到碗构型的实时、定量结构转化。同时,蒽活性单元的引入以及底物诱导形成的主客体复合物上五重p-p堆积带来的电荷转移吸收,有效促进了可见光照射下芳香硫醚类底物的光催化氧化。实验结果表明,该超分子催化剂的动态响应特性是实现优异的催化循环数和产物选择性的关键。该研究展示了第一例兼具底物诱导变构特性和光催化功能的配位超分子体系,为人工模拟酶仿生催化体系的结构设计提供了新思路。
       上述研究结果发表在《美国化学会志》上(J. Am. Chem. Soc.,2021,143, 16087–16094),论文第一作者为国科大博士研究生严丹妮。
     相关论文链接:https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/jacs.1c06390


       文章来源:福建物构所
       孙庆福研究员,1983年10月生于山东曹县。2005年本科毕业于聊城大学化学化工学院,2008年硕士毕业于中国人民大学理学院,2011年9月在日本东京大学工学院获得应用化学专业博士学位并随后进行了短暂的博士后工作。在日期间获得日本学术振兴会青年科学家项目资助。2012年赴美国能源部资助下的劳伦斯伯克利国家实验室及加州大学伯克利分校进行了另一站博士后研究。曾获得2010年国家优秀自费留学生奖学金。主要从事超分子仿生自组装及超分子催化等方面的研究,研究成果发表在Science,Nature Chemistry,Angew,JACS等刊物上。2013年以高层次人才引进到物构所工作,任研究员,课题组长。



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