朱彦武课题组：层间声子模式辅助双层石墨烯热电子冷却

lianmeng

石墨烯由于其独特的物理性质，在多种电子学和光电子学器件应用研究中被寄予厚望；石墨烯多层堆垛形成的薄膜具有极高面内热导率，已被应用于华为手机等电子产品的关键散热部件。深入理解光激发热电子的弛豫动力学过程，并建立弛豫过程和声子模式之间的关系，对设计石墨烯基光电子器件及理解石墨烯中声子行为至关重要。一般认为，石墨烯中的热电子弛豫过程包含电子-电子、电子-声子散射等主导的飞秒至皮秒不同时间尺度的超快动力学。对于双层石墨烯，其层间库伦作用可对电子结构和声子谱产生重要影响，因此也将深度介入热电子的冷却过程。然而，由于层间相互作用的调控存在困难，双层石墨烯层间相互作用对于热电子驰豫过程的研究目前尚未见报道。

石墨烯热电子冷却

       近日，中国科学技术大学朱彦武研究组与中科院合肥物质科学研究院苏付海课题组合作，使用金刚石对顶砧（DAC）对双层石墨烯（BLG）施加压力调控其层间相互作用强度，使得热电子弛豫动力学过程明显加快，这是一种层间声子模式主导的载流子弛豫新通道，如上图所示。该工作发表在国际物理学顶级期刊Physical Review Letters上。

石墨烯热电子冷却

       如上图a所示，该工作利用近红外光泵浦-探测光谱（OPPS）对BLG的光生电子弛豫过程进行研究，并使用DAC对BLG施加压力。通过对OPPS的弛豫曲线进行双指数拟合，我们发现随着压力的升高，慢过程的时间常数（t2）显著缩短，而快过程的时间常数（t1）基本保持不变，如上图c。基于密度泛函理论（DFT）的第一性原理计算也表明，随着压力的升高，BLG的最高价带和最低导带依然保持接近零带隙的抛物线形状，但是次高价带和次低导带在狄拉克点却有显著的分离倾向，如上图d和e所示。进一步使用第一性原理分子动力学（AIMD）结合非绝热分子动力学（NAMD）对晶格振动动力学过程进行研究发现，低频率、对压力响应较为敏感的层间剪切模式和呼吸模式声子可以在面内声子的帮助下提供快速的电子弛豫通道，并得到了高压拉曼实验数据的验证。本工作揭示了一种由层间相互作用主导的、可通过外部压力调制的热电子弛豫通道，为石墨烯基光电子器件设计和层间声子行为理解提供了新的视角。
       该工作得到国家重点研发计划（2020YFA0711502）、国家自然科学基金（51772282, 51972299, 11774354,51727806,52003265）、合肥物质科学中心的经费支持。感谢合作者新加坡国立大学/曼彻斯特大学N S Novoselov教授、中科院半导体所谭平恒研究员、常州第六元素材料科技股份有限公司瞿研博士、中国科学技术大学赵瑾教授等团队的指导与帮助，感谢韩国蔚山科技大学R S Ruoff教授研究组提供石墨烯样品。
       原文链接：URL: https://link.aps.org/doi/10.1103/PhysRevLett.126.027402


       文章来源：中科大
      朱彦武，中国科学技术大学教授，博导。生于1978年，中国科学技术大学化学与材料科学学院材料科学与工程系教授，博士生导师，入选教育部“新世纪优秀人才支持计划”，获2011年度Scopus“青年科学之星”奖（材料类第五）。2000年在国防科技大学理学院取得应用物理学士学位，2003年在北京大学物理学院取得凝聚态物理硕士学位，2007年在新加坡国立大学物理系取得物理学博士学位，期间获新加坡国立大学校长奖学金和中国教育部优秀自费留学生奖。自2006年8月起在新加坡国立大学纳米科学启动项目任博士后研究员，2008年5月起在美国德克萨斯大学奥斯丁分校Ruoff课题组进行博士后研究。自2000年以来开始从事纳米材料的制备、表征和性质研究等工作， 在Science 、Advanced Materials、Nano Letters等期刊发表论文超过80篇，共被引用6000余次，单篇最高引用超过1100次，H因子为33。